河流反硝化作用的氧化亚氮排放_氧化亚氮(N2O)是一种

河流反硝化作用的氧化亚氮排放_氧化亚氮(N2O)是一种 河流反硝化作用的氧化亚氮排放 氧化亚氮(NO)是一种强力的温室气体会引起气候变化和臭氧层的破坏。人工氮 2 本文档由【中文word文档库】www.wordwendang.com提供，转载分发敬请保留本信息; 中文word文档库免费提供海量范文、教育、学习、政策、和经济类word文档。 (N)的排放是河流网络通过微生物脱氮转换成NO和氮气的潜在的重要来源。脱2 氮的那部分氮的散逸主要以氧化亚氮形式，氧化亚氮的量是河流产生氧化亚氮的一个重要的决定因素，但是很少关于在流动的水域中NO的产量的研究。在这里，我们得到全215美72条河流应用N示踪的结果。我们发现，河流产生NO的速率随河流硝酸盐(NO-)23的浓度增加而增加，但是只有1%的脱氮氮元素转化成NO。不像以前的一些研究中，我2 们发现河流中NO产量和硝酸盐没有任何关系。我们建议增加硝酸盐输入刺激反硝化和2 NO的产生，但不增加NO的产量。在我们的调查中，多数河流是到大气中的NO的来源，222排放率最高的河流处于盆地中。使用全局河网模型，我们估计输入到河流中的N通过微生物氮的转换(例如，脱氮和硝化)至少产生0.68 百万吨NO，相当于全球人为产生2 N2O的10%。这个河流NO排放的估计是政府环境部门对气候变化产生的估计的三倍。 2 人类已经在生物圈中增加了一倍以上固定氮的有效性(N)，特别是通过使用氮肥和固氮作物种植。增加氮的使用会生产对环境不可预料的后果，包括增加对臭氧层造成危害的温室气体氧化亚氮的排放。政府部门关于气候变化(IPCC)的估计，微生物将土壤和水中的农业上的N转化成NO是人为产生排放到大气的重要来源。对农业土壤中N2O2 的生产一直是前沿调查(即>1000发的研究)的重点，是一个相对较好的N2O预算约束的组成部分。然而，对溪流，河流和河口NO的排放量较少关注所以成为人为N2O的2 预算中不确定性的主要来源。微生物脱氮是在陆地和水生生态系统氧化亚氮排放的主要来源。大多数微生物脱氮是一种厌氧呼吸形式，硝酸盐(NO-时，无机氮的主要形式)3 转换为二氮(氮气)和氧化亚氮气体。脱氮的比例，NO3 -的，能转化为氮气，而不是氧化亚氮(以下简称为N2O的产量和摩尔比率表示)部分控制通过反硝化作用产生的N2O的产量，但很少有研究提供了这些河流的NO产量是因为测量N和NO在这些系统的产22215量很困难。在这里，我们通过在全美采用全流NO-示踪试验在72个水源测定NO的产32量得到反硝化速率。这个项目，作为已知的第二个河流站点间氮实验(LINX?)，提供了独特的对整个溪流系统中NO的产生的测量。 2 虽然已经有河流的氧化亚氮排放率的报道，NO的产量范围在0.1和1.0,静态淡水2 和海洋生态系统已经有了研究，即使发现了高达6,的产量。这些N2O的产量与土壤中(0-100,)相比较低，这可能是在湖泊和河口的沉积物提供的氧气(O)较少的结果。2但是，溶解在水源中的氧气通常与附近大气平衡和底栖藻类生物能够产生水界面的O，2导致强烈的氧化还原作用更接近那些在梯度部分的湿土壤。因此，河流可能有变化，通常是NO的高产与土壤类似。在水源涵养区的N2O溪流的产量是特别有趣，因为大部分2 的硝态氮输入河流来源于地下水涌进水源涵养区溪流。此外，河流长度内多数含有一个排水系统，有相对于水量的高比例的生物活性底栖表面积。 结果和讨论 : 更多相关文档免费下载请登录中文文档库 15在72条中的53条河流溶解了NO池用N- NO -的示踪剂检测和我们假设直接反硝231515化的溪水硝态氮是这N-NO来源，硝化作用不太可能的N-NO的重要来源，因为24-h22 标示的时间太短了, 示踪剂被同化的流生物，矿化，随后硝化。多种多样的NO比率因2DN土地使用与高NO3 -的城市河流和溪流中的最低参考(例如,在他们的小流域土地转的)。NO和溪水NO-的浓度正相关关系表明进入河流的人为N素刺激反硝化作用和NO产生。2DN32本篇报告的N2O率低于大多数公布的报告, 可能是因为我们没有实地测量，通过试验DN 器物和结垢问相关的沙泥浆，岩石，并且用于更多以前的估计。 15 N-NO和NO的池子中都检测到了，我们假定所同位素在72个中的40个溶解了N?3221515有的N-N通过直接产生的反硝化。其他唯一的N- N的来源是厌氧氨氧化生产，22 chemolithoautotrophic细菌转换铵(铵离子)和亚硝酸盐(NO-的)到N的一个过程。22但现有证据表明，在溪流和河流中厌氧氨氧化脱氮是相对不重要的。此外,任何通过微 1515+生物生产期间N N示踪剂添加包含微量N示踪因为溪水NH是最低限度上标注15N示24 踪剂。 在53条河流里，氧化亚氮的生成量在0.04%到5.6%之间变化，然而，这四分位距的0.3-1.0%很好控制了在我们研究地域的可溶性硝态氮、初级生产力、沉积有机质和河 --流地貌特征。反硝化作用是通过持续地作用将NO转化成NO，一氧化氮，氧化亚氮和32 最终的氮气。每次减少都通过不同的酶表现出来，氧化亚氮的产量是有相关的氧化亚氮产生抑制酶所控制的。在土壤和河流沉积物中，氧化亚氮产量和硝酸盐的浓度有一个确定相关关系可能是因为高浓度硝酸盐抑制了氮氧化还原酶，而酶是控制氧化亚氮转化成氮气的。然而，我们没有发现河流硝酸盐浓度和氧化亚氮产量之间的有意义的关系，尽管硝酸盐浓度变成了五倍。我们的发现表明增加河流硝酸盐浓度刺激总体的反硝化作用速率和伴随的氧化亚氮产生，但是并为增加氧化亚氮的产量。 在土壤里的氧化亚氮产量与相关的氧化剂(硝酸盐)和还原剂(有机碳)有关。当可用硝酸盐超过了有机碳时，硝酸盐将氧化亚氮作为最终产物，氧化亚氮堆积。氧化亚氮的产量与河流中硝酸根浓度与溶解有机碳浓度或者有机碳微粒的比例无关，却与河流生态作用有关，支持要素提升了呼吸作用可能增加氧化亚氮产量。 我们的资料证明，水生生态系统产生比陆地生态系统更少的氧化亚氮。这个发现可以通过在水沉淀物和土壤空隙中的有效氧含量和分子扩散速率的不同来解释。因为一氧化氮酶是主要的厌氧酶，微量的氧会抑制在不需要约束氧化亚氮生产情况下氧化亚氮的减少，从而提高氧化亚氮产量。氧化亚氮是反硝化作用中可以通过散发离开原来地方的自由中间产物。部分湿的土壤会呈现一些供氧化亚氮散发到空气中的路径，但是在水沉积物中，会出现一个极大可能在氧化亚氮在进入水中之前被氧化亚氮还原酶分解。大体上，在水沉积物中低氧量和空气扩散速度比在土壤中更能产生少的氧化亚氮产量。 资源管理程序已经被应用到河流使水体氮减少排放到大海中，从而避免水体富营养化。这个方式被广泛批评，河流反硝化作用不能减缓N污染但是却会因为反硝化作用产生更多氧化亚氮。资料证明，氧化亚氮产量在上游并没有比在水生生态系统产生的多，还比土壤产生的少，表明在水中提升反硝化作用给气候带来的影响比在陆地产生的小。 氧化亚氮还可以通过消化作用和地下水的上涌进入水体。这些来源决定了河流排放的氧化亚氮总量。我们通过在72条河流中的氧化亚氮溶解浓度和水汽交换速率排放速率估计氧化亚氮的排放速率来得出这些增加的来源对氧化亚氮总排放的影响。大多数的河流都是氧化亚氮直接排到大气中，只有两条显示昼夜排放速率，因此，我们在建立氧化亚氮模型中没有更多考虑昼夜变化。河流氧化亚氮排放速率与地表冲刷水有关，城市 1?河流最高，农业河流中间，参考河流最低。当硝酸根浓度超过95μg?L时，河流硝酸根浓度预示氧化亚氮排放速率，但是当低于这个浓度时，氧化亚氮排放速率就很低，而 : 更多相关文档免费下载请登录中文文档库 且与硝酸根浓度无关。这个发现说明氧化亚氮排放速率不是直接被河流唯一制约，却像是被其他从地表水带入溶解的氧化亚氮所影响。 我们比较了氧化亚氮同位素与氧化亚氮释放速率，发现河流中硝酸根直接脱氮的占了氧化亚氮平均排放量的26%。这是一个对流动NO产生反硝化作用的保守估计，因为21?通过我们的方法不能在硝酸根浓度低时(小于140 μg N?L)检测硝酸根与可能成为硝酸根来源的沉积物和生物(如间接脱氮和有机碳矿化)反硝化作用再生生成的氧化亚氮。 作为氧化亚氮来源的同位素相关重要性与河流硝酸根浓度有关，反应出在河流硝酸根浓度增长下反硝化作用的重要性。 含氮氧化物是氧化亚氮排放的重要来源，但是，我们知道没有河流反硝化作用产生的氧化亚氮产生量的数据公布。一些研究已经表明在河流中硝化的速率可能与反硝化速率相同或者更高，IPCC假设硝化速率超过反硝化作用的两倍。测量到的氧化亚氮硝化率(即一部分氧化逃逸入氧化亚氮)是很少的，但是，它是作为反硝化氧化亚氮相同量的范围出现的。因此，IPCC会假设硝化作用会假设在溪流和河流中硝化作用是反硝化的两倍还多。得到的氧化亚氮同位素占河流源头氧化亚氮平均排放量的26%，硝化作用可以说明地表水带入和间接的反硝化作用组成的其余的52%。这个预算突出了硝化作用和间接反硝化作用在河流氧化亚氮生产上的重要作用，但这些过程仍鲜为人知，因此，现实的重要研究还是空白。然而，我们的研究证明源流不仅仅是地表流入的氧化亚氮排入空气的通道，而且还是氧化亚氮产生的活性中心，特别是认为提高硝酸根浓度时。 政府间气候变化问题小组及其他组织已经估计认为氮素全部进入河网造成的河流产生的氧化亚氮的量是硝化向硝酸根的，其中的一半硝酸根随后脱氮。氧化亚氮的产量在背个变化中是被假定在0.3%到3%范围内的。这个方法显示了河流可能是全球人为排放氧化亚氮的15%的来源，但是，这个估计很难被支持基于氧化亚氮产量的不确定和进入河网的认为氮素量。我们通过完善现有的全球河网空间模型来提高全球氧化亚氮排放评估以便纳入基于LINX?氮同位素追踪研究的详细的氮输入和一个关于反硝化和硝酸根浓度的和已经报道的0.9%的氧化亚氮产量。该模型估计，溶解无机氮的比例()传递到世界的溪流，那就是通过转化为NO作为反硝化水流直接通过河网，包括湖泊，2 水库的河流。但是，该模型不包括间接反硝化或关闭通道的功能(例如，洪泛区，河岸区)进行相关的反硝化作用，因此提供了一个保守的估计人为氧化亚氮排放。 全球河网中通过直接反硝化作用使硝酸根转化成氧化亚氮的无机溶解氮含量从0到0.9%范围内。当氮素增加投入，投入的氮素转变成氧化亚氮的百分比减少，因为反硝化作用随着硝酸根浓度增加像硝酸根沉淀一样效率降低。我们预期在大河流中水停留时间越长会使相比较小河网更多输入氮的百分比更多脱氮。然而，我们发现集水区(一个河网长度的替代)没有影响，可能是因为那些另外因素包括输入氮素分布，温度，流动物条件和湖泊水库现状包括河流水系影响了水网的大小。 我们估计0.75%的输入可溶性无机氮会通过反硝化，硝化作用转变成氧化亚氮，这是政府间气候工作小组的三倍。氧化亚氮像是从河流的流动水层中散发到大气中。使用IPCC的空间模型和我们的工作成果，我们估计在河网中硝化作用和反硝化作用转变 -1-10.68Tg.y人为可溶性无机氮成氧化亚氮，相当于全球大气氧化亚氮排放6.7Tg.y中的百分之十、这个对从河网中人为氧化亚氮的排放估计是保守的，因为我们的模型没有包括一些氧化亚氮大的潜在来源(如间接的反硝化作用和地表水的输入)。我们也提醒我们对氧化亚氮排放的估计作用于硝化作用是被少量的数据支持的。 我们发现高反硝化速率和大量人为可溶性无机氮的输入的综合会造成河流大量认为氧化亚氮排放，尽管小于1%的脱氮硝酸根转化成氧化亚氮，一个比报道过的高地和水淹土还低的百分比。管理的效果增加河流的反硝化作用将减少氮素的传递至脆弱的海岸 : 更多相关文档免费下载请登录中文文档库 带来比在土壤中增强反硝化作用更少的氧化亚氮排放。不幸的是，河网在水中移走硝酸根的能力有限，人为氮素输入已经在很多河流系统掩盖了这项能力。但是在河流中可移动氮素和氧化亚氮生产中交换会比土壤中更小，最好的不增加氧化亚氮排放减少氮素进入海岸方式是减少氮素进入水体。 材料与方法 LINX ?由分布在三个跨地域和八个地区的被添加了氮同位素硝酸根的72条小河流组成，来保证在整条河流通过反硝化作用产生氮气和氧化亚氮的量。我们使用了一个标准的实验室装置来测定生物处理速率包括反硝化，生态呼吸和大量初级生产。我们还测量了一套广泛的物理化学特征包括有机物储备，水体营养物质浓度，有效水体深度，河流宽度，河流交换和水流速度。这个实验操作与以前描述的和被报道过的一样。详细的实验方案，选址和特征都在材料与方法里进行了描述。 选址: 研究地点被选在了在三个地形分类和八个区域的能够包括一个大的条件范围的地方。有了各个河流的源头，考虑了植物，城市用水或者农业用水因素，在每个区域每个选址3 -1个点共9个(变化范围从0.2到268L.s)。我们选址的河流达到了拥有最小的地下水或者地表水输入和可以测量河流总氮量的足够长度(105到1830米)。 同位素标记和取样: 通过13点开始的在24小时持续使用小型泵添加溴化钠溶液和高浓度氮同位素的硝酸钾来测定反硝化作用产生的氮气和氧化亚氮。抽水速率和注射液浓度时为了增加河流含氮同位素硝酸根浓度至200倍，溴离子浓度变为100微克每升。传统的追踪是用来统计地面和水表面输入和测定水渠硬度的装置。氮同位素硝酸钾的添加造成一个很小的硝酸根浓度(约7.5%)增加。 在沿研究和水取样站设立的10个取样点被用来测定在添加硝酸钾几小时之前，12小时以后和23小时以后的硝酸根和氧化亚氮。硝酸盐样品在哪来过滤(0.7微米的微孔)，在分析前在冰上或冷冻保存。我们的增加溶解气体的方案在别处有详细描述，在这边有简要描述。气体样品从40或60毫升河流水中抽出至60或120毫升装有聚碳酸酯塞子的聚丙烯注射器。20毫升超纯氮加到注射器里，然后温和摇动5分钟使氮气和氧化亚氮溶解平衡。顶部气体被转移到证实的12毫升管中，在分析前储存底部的水。所有气体传输在水中进行来降低大气氮气和氧化亚氮的影响。 空气水气体交换速率测定: 在一天的氮同位素添加后，水汽气体交换速率可以通过固定元素探测气体注入方式测定，不管是丙烷或者是SF同位素。在速度不变的情况下加入探测气体和稳定同位素。6 在同位素浓度达到像很多下游河流所显示的传导性或者荧光性一样的高稳定浓度时，在10条下游取样点取的水样。气体同位素样品被保存在5毫升聚丙烯注射管内，注射入实验室玻璃储存瓶中。水汽气体交换率通过同位素气体在试验中达到的稀释下降浓度来计算。 分析方法: 根据Sigman等人研究，含氮同位素硝酸根由过滤水样决定。在一个Finnigan三角或者一个在伍兹霍尔，马生实验室应用20/20质谱仪测定的方式分析样品中氮同位素;一个在加利福尼亚大学戴维斯分校稳定同位素实验室的欧洲住宅式质谱仪;或者是在堪 : 更多相关文档免费下载请登录中文文档库 萨斯州立大学的稳定同位素实验室的质谱仪。ThermoFinnigan DeltaPlus 气体样品被用来通过加州大学的质谱仪或者密西根州立大学的质谱仪质谱分析同位素氮气和氧化亚氮跟氧化亚氮浓度。原来的河流睡氧化亚氮浓度通过温度校Bunsen正溶解度系数，一个气液平衡质谱分析系统和用气体火焰光度计法测定的浓度来计SF6算。 15样品氮同位素含量已经在同位素标记法中说明，其中，δN =[(R/R) – 1] × SAST1514，其结果表示为从标准的每万偏差，氮气在空气中(同位素等于1,000, R = N/N 151415千分之零)。所有氮的同位素量转换为同位素摩尔分数()，和示踪的MF =N/N + N氮同位素的每个样品总量乘以氮同位素摩尔分数，通过河流流量测定中派生出来的河流中硝酸根，氮气，或者氧化亚氮浓度和示踪剂保守浓度为在氮同位素添加前取的样修通过减去平均氮同位素摩尔分数修正天然氮同位素浓度。 : 天然气生气散发计算 氮气和氧化亚氮生产速率像在最适合模型如材料和方法中描述的一个两室模型连接同位素标记的氮气，氧化亚氮和硝酸氮之间的反硝化作用来计算。氧化亚氮排放速率 ?2?1通过规避扩散()计算方式为:)，(F, μg NO-N?m?hF =k × h × NO ?NO222obs2equil其中，是河流深度，是溶解在水中的氧化亚氮浓度，是河流与大气平衡hNONO2obs2equil时氧化亚氮浓度。 全球河网氧化亚氮排放模型: 全球从河网排放的人为氧化亚氮采用河网模型估算。这个模型在年平均条件和加载DIN的空间分布、温度、水文、和反硝化作用效率损失下运行的。模型细节和预测误差可以在材料和方法中找到。 致谢。 我们感谢援助与东北奥斯特罗姆和和稳定同位素测定大奖赛罗伯逊对稿件NNO22 的意见。我们感谢美国林务局，国家公园服务等诸多允许在其土地上进行实验的私人地主。我们也承认很多工人帮助了激流站点间氮实验。这项研究的经费是由美国国家科学基金会法()。美国国家科学基金会的长期生态研究(的长期生态DEB-0111410NSF研究)网络主持这项研究的许多网站包含在此研究过程中，部分项目支持的作者许多。我们明确承认安德鲁斯，中央亚利桑那州凤凰城，，凯洛格生物站，，CoweetaKonza 卢基约，梅花岛，的支持Sevilleta NSFLTERs 本文档由【中文word文档库】www.wordwendang.com提供，转载分发敬请保留本信息; 中文word文档库免费提供海量范文、教育、学习、政策、报告和经济类word文档。 : 更多相关文档免费下载请登录中文文档库