前置回流式反硝化-硝化组合反应器(UBF-BAF) 处理高氨氮制药废水
前置回流式反硝化-硝化组合反应器(UBF-BAF) 处理高
氨氮制药废水
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环境化学
第,,卷 第,期
,,,( ,,,,( ,
,,,, ,
,,,, ,,,,
年 月 ,,,,,,,,,,,,, ,,
,,,,,,,
前置回流式反硝化硝化组合反应器
,,, ,,,
处理高氨氮制药废水
张文艺 姚立荣 闫 刚 赵婷婷 陆丽巧 李定龙
,,,,,
,
常州大学环境与安全工程学院常州
摘 要 针对常州市某生化制药公司高浓度氨氮制药废水,,,处理工艺改用前置回流式,,, ,,,组合工
艺进行了试验研究结果
明在厌氧生物膜的作用下前置式 反应器内不仅依次发生了有机物分解的
( ,,,
水解酸化和产甲烷的碳化反应而且还同步发生了含氮化合物的反硝化和厌氧氨氧化反应表现出,,,氨
氮亚硝酸盐氮和总氮浓度同步降低(,,,承接经,,,厌氧处理后的出水与,,,相比具有较高的同步脱碳
脱氮性能其对氨氮和总氮去除率分别高达,,(,,,和,,(,,,(从,,, ,,,反应器中分离出了厌氧氨化细
菌和好氧反硝化细菌从微生物角度进一步表明了,,, ,,,组合
反应器具有较强的脱氮能力(,,, ,,,适宜
, ,, ,,
的运行参数 值为水力负荷为 ??当进水 和 浓度分别为
,, ,(, ,(, ,(,, ,(,, , , , ( ,,, ,, , ,,,
,
,, ,, ,,
? ?和 ?时 和 的去除率均高于
,,(,, ,,(,, ,, , ,,(, ,,(,, ,, , ,,,(,, ,,,(, ,, , ,,, ,, ,
,
,,,各项指标均达到了生物工程类制药工业新建企业水污染物排放限值,,,,,,,,,,,(
关键词 厌氧氨氧化制药废水同步脱氮脱碳
,,, ,,, (
〔,〕
制药废水由于具有污染物种类复杂有机物浓度高难降解物质多等特点导致其处理难度较大(
〔〕,
〔〕,
目前处理高氨氮制药废水的方法主要包括,,,法氮吹脱,,,,,,氧化法水解酸化, 生物接触氧
〔〕, 〔〕, 〔〕,
化法混凝沉淀法膜法 工艺和 法等对 工艺来说进水氨氮浓度过高会对微生
, ,, , ,,, ( ,,,
, ,
,,,
〔 〕 ,,,,,,
物有抑制作用大大降低了氨氮和 的去除率同时容易产生污泥膨胀这一不好现象 对
法和水解法来说前期预处理工序较多参数设置要求严格投加药剂量较大同时容易造成二次污染
,, ,
膜法 工艺虽然可以实现对某种高浓度制药废水的处理要求但系统容易发生非丝状菌膨胀产生
大量泡沫等不利现象(因此至今还很难找出一种治理制药废水专一可靠环保的方法更很少有对生
产内分泌系列药品废水处理的研究报道(
常州市某生化制药公司以动物的脏器胰脏肝脏肾脏大肠小肠等为原料生产人用内分泌系
列药品(生产过程中因脏器深加工产生大量含有高浓度有机氮,, , 的有机物废水( 目前公司仅采用,
,, ,,
工艺对高浓度废水进行处理出水 和氨氮浓度分别高达 ?左右和 ?左右
,,, ,,, ,,, ,, , ,, ,, ,
为解决难以达标的难题
很难满足生物工程类制药工业新建企业水污染物排放限值,,,,,,, ,,,, (
设计了一种前置回流式反硝化硝化组合反应器 反应器是一种兼性厌氧反应器其中
,,, ,,, (,,,
, ,, ,,
〔〕 〔〕 〔〕
微生物种类繁多如反硝化细菌兼性厌氧氨化细菌厌氧氨氧化细菌产酸细菌
和产甲烷细菌
〔,,〕
〔,,〕
等 这种前置式 反应器不仅由于厌氧水解作用提高了废水的可生化性而且
还存在厌氧氨氧
( ,,,
,,
,,
〔〕
〔〕
化反应可实现厌氧脱氮,,,反应器对氨氮和有机物有着较好的去除效果
二者结合不仅提高
了反应器耐冲击负荷的能力而且提高了对废水的处理效率从而突显组合工
艺的优势(
,
本文以生产内分泌系列药品的高氨氮废水为具体研究对象分别考察氨
氮 总氮和 的
,, , ,,,
,
出水水质并对 反应器中的氨氮总氮及微生物进行
初步揭示出 反应器处理
,,, ,,,
,,, ,,,
高浓度氨氮制药废水的特性(
,,,, , , (
年月日收稿
,,,,,,,,,,,, ,,,,,,,,,,, ,,, ,, (
江苏省自然科学基金项目 十一五国家科技重大专项 资助
通讯联系人,,,,,,,(,,,(;,
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期 张文艺等前置回流式反硝化硝化组合反应器 处理高氨
氮制药废水
, ,,, ,,
, ,,,,
, 材料与方法
,(, 试验水质
试验用水取自于常州市某生化制药公司母液池由于试验用水量较大参照该公司实际水质对母
液进行适当稀释主要水质指标如表所示, (
表, 废水水质
,,,,, , ,,,,,,,,,, ,, ,,,,,,,,,,
,, ,, ,, ,, ,,, ,,
,, , ,,
, ? ,,,, ,, ,
凯氏
氮 ? , ?
,(,, ,,, ,,, ,,,,
母液
,(, ,(, ,,(,, ,,(,
, ,,(, ,,(,, ,,,(,, ,,,(,
试验水范围
试验水均值 ,(,, ,,(,, ,,(,, ,,,(,,
,(, 试验装置流程及相关参数
,,, ,,,组合工艺流程如图,所示(用水泵将试验原水和,,, 出水的混合液送入,,, 的池底通
过流量计开关控制进水流量废水经过布水器由下而上均匀分布到填料的孔隙中出水从,,,池体的
顶部出水口溢出在重力作用下自流进入,,,(同时在,,,进水管路中滴加质量分数为,,的,, ,,, ,
溶液以控制碱度,,,,(,,(,(废水通过,,,布水器自下而上与填料表面的生物膜充分接触并
,,,
用气泵对 反应器中的废水进行曝气经过处理的废水从反应器上部出水口溢出一部分出水通过
,,, ,,, (
回流管路回流比为 进入 另外一部分出水进入清水池集中排放
图, ,,, ,,,组合工艺流程图
,,,(, ,,, ,,,;,,,,,,, ,,,,,,, ,, ,,, ,,, ,,,;,,,
和 的反应器均用 塑料管 自制而成 中填入未经改性的沸石滤料
,,, ,,, ,,, ,,,,,
,,, ,,,
中填入经过改性的沸石滤料 反应器参数如表所示
(,,, ,,, , (
表 反应器参数
, ,,, ,,,
,,,,,, ,,,,,,,,,, ,, ,,, ,,, ,,,;,,,
参数 ,,, ,,,
, ,, ,,,, ,,,,
池体高度
池体内径, ,, ,,,内径 ,,,内径
容积, , ,,(, ,,(,
, , , ,(,
滤料体积
, ,
滤料材质 沸石 改性沸石
, ,, ,,,, ,,,
滤料层高
, , ,, ,,
空隙率
,(,,,,, ,,, , ,(
改性沸石是将沸石浸泡在 ?的盐酸溶液中静置
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环 境 化 学 卷
,,,,
,,
,(, 分析方法
〔〕
,, ,,
水质分析方法采用《水和废水监测分析方法》第四版 其中值采用电极法温度采用水银
温度计 采用快速密闭催化消解法 采用蒸馏滴定法 采用过硫酸钾氧化紫外分光光度
,,, ,, , ,,
,
,
法 采用萘基乙二胺光度法
,, , , , (
,
〔,,〕
〔,,〕
菌株生理生化鉴定根据《常见细菌系统鉴定手册》 及《伯杰氏细菌手册第八版》
,,,,
进行(
,(, ,,, ,,,
及 的启动和运行
启动,,,及,,,启动均采用自然挂膜法以常州大学学生区生活污水为生物膜培养用水运行
后改用稀释倍的制药废水作为进水继续培养 后 中的 去除率稳定在 以上
, , ,, (,, , ,,, ,,, ,,,
,,, 中,,, 的去除率稳定在,,,以上表明反应器挂膜成功(
运行反应器运行方式为,, ,连续运行(其间运行, ,暂停一次暂停时间为,, ,,,(每调节一次
水力负荷连续运行 确保反应器运行稳定后对其进行采样分析
, , (
,(, 水样采集
采样频率每隔,,采集一次采样次数,次采样数量每次采集,,, ,,共计,,, ,,采样位置
距液面下, ;,处水样分析前将,次采集的水样进行混合可消除或避免一次采样引起的偶然误差(
, 结果与讨论
,(, ,,, ,,,
水力负荷对 组合工艺的影响
水力负荷的大小直接关系到废水在反应器中与生物膜的接触时间其值越小废水与生物膜接触的
〔,,〕
时间越长效果越好(图,为水力负荷与,, ,和,,,去除效果的关
系( 由图,,可见当水力负,
, ,, ,,
荷为,(,,,(,, ,?, ?, 时随着水力负荷的逐渐增加氨氮的去除率随之降低当水力负荷为
, ,, ,,
,,
, ,,,(,, ,?, ?, 时,, ,去除率均在,,,以上出水氨氮浓度均小于,, ,,?, 随着水力负,
, ,, ,,
荷的继续增大出水效果不佳(由图,,可知当水力负荷为,(,,,(,, ,?, ?, 时,,, 的去除率均
,, , ,, ,, , ,, ,,
,,, ,,, ,, ,, , ,(,, , , , ,(,, , , , ,,,
高于 出水 浓度小于 ?当水力负荷从 ??增加到 ??时
, ,, ,,
的去除率从,,,降到了,,,出水水质较差( 图, 表明稳定水力负荷在, ,,, ,, ,?, ?, 之间
时,, ,和,,, 的出水水质均达到生物工程类制药工业新建企业水
污染物排放限值,,,,,,,
,
,,,, (
和 去除效果与水力负荷的关系
图, ,, , , ,,, ,,
,,,(, ,,,,,,,,,,,, ,,,,,,, ,, , , ,,, , ,,,,,,, ,,, ,,,,,,,,; ,,,,,,,,
,(, ,,,反应器特性分析
,(,(, ,,, 中的氨氮转化途径分析
图 ,
, ,, ,,
,为水力负荷与,, ,和,, ,去除率的关系(当水力负荷为,(,,,(,, ,?, ?, 时随着, ,
,
以上 去除率均大于 由
,,, ,, , ,,,(
水力负荷逐渐增加氨氮的去除率先上升再逐渐降低且均在 ,
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期 张文艺等前置回流式反硝化硝化组合反应器 处理高
氨氮制药废水
, ,,,
,,, ,,,,
, ,, ,,
图,可见水力负荷对氨氮的去除效果影响明显当水力负荷低于,(,,
,?, ?, 时反应器中主要发
生厌氧氨化反应在兼性厌氧氨化细菌作用下将有机氮转化成了,, ,使
得氨氮去除率低(当水力负,
, ,, ,, ,
,
荷为 ??时由于 的存在抑制了微生物的生长导致 和 的去除率较
,(,, , , , ,, , ,, , ,, ,
, , ,
,
低随着水力负荷的逐渐增加反应器中 负荷和 负荷也随之增加反硝化细菌
和厌氧氨
,, , ,, ,
, ,
〔,,〕 ,
氧化细菌有可能成优势菌种使得 和 的去除率增加当水力负荷继续增大到
,, , ,, ,
, ,
, ,, ,, ,
, ,, ,?, ?, 时,, ,和,, , 的去除效果较差(, ,
,
图, ,, ,和,, ,去除效果与水力负荷的关系
, ,
,
,,,(, ,,,,,,,,,,,, ,,,,,,, ,, ,,, , ,,,,,,, ,,, ,,,,,,,,; ,,,,,,,
, ,
,,,
结合母液水质和试验数据在 反应器中氨氮转化和降解的途径主要包括两个方面
,
氨氮的产生生化制药废水中的氨氮直接来源于动物脏器加工过程产生的血水而且脏器碎
屑毛皮等废物也会使废水中有机氮如蛋白质分解的小分子物质浓度增加(在兼性厌氧氨化细菌的
,,
〔〕
作用下有机氮转化为,, , 如式,所示这也就是在一些污水处理工艺
中出水氨氮浓度不但不,
〔〕
,,
减少反而增加的原因国内学者朱杰等利用 工艺对肉类加工废水废水中含有毛皮碎肉内
( ,,,
脏杂物等进行前期厌氧氨化处理测得了氨氮递增率在,(,,(,,之间(
,,,, ,,,,
,,,,
, , ,, ,, , , ,, ,, ,,, ,
?
, 氨化细菌
, ,
,,,, ,, ,,,, ,,
, , ,
, ,
,氨氮的降解 ,, ,与回流水中的,, ,,, ,在厌氧
氨氧化细菌作用下发生了厌氧氨氧, , ,
〔,,〕
化反应如式,所示使得,,, 中的氨氮浓度降低(
, , 厌氧氨氧化细菌
,, ,,, , ,, , ,
, , ? ?,
,
本研究以含有有机氮的氨氮制药废水作为处理对象考察其氨氮降解途径在兼性厌氧氨化细菌的
作用下有机氮转化为了氨氮单一考虑氨化作用氨氮的浓度应该逐渐上升但从图可知出水氨氮,
, ,, ,,
浓度有明显的降低当水力负荷为,(,,,?, ?, 时氨氮的去除率高达,,(,,(主要是由于前置回流
, ,
式 反应器能够利用回流水中的 和 与 发生厌氧氨氧化反应降低了出水氨氮
,,, ,, , ,, , ,,
,
, , ,
,,, ,,, (
的浓度从而凸显了 前置的优势证明了 前置反应器是稳定可靠和高效的
,(,(, ,,, 中的总氮降解分析
在厌氧阶段厌氧氨氧化细菌和反硝化细菌对总氮
〔,,〕
,, ( , ,,
去除起着关键作用 图为 去除效
,, ,,
当总氮负荷为 ??时随着总氮负荷的逐渐增加 的去
果与总氮负荷的关系( ,(,, ,(,, ,
,,, , , ,,
除率先上升再减小总氮负荷为 ,, ,,
,(,, ,,,, , , ,, ,,(,,,(
??时 的去除率最大为 总氮负荷小时
微生物所需营养基质浓度较低导致其生长缓慢耐冲击负荷能力弱同时废水中的盐分和大量的脏器
, ,
碎屑等颗粒悬浮物也有可能会抑制微生物的生长使得 和 的降解效果不佳随
,, , ,, , ,, , (
, , ,
, ,
负荷的增加反应器中 和 的含量增加促进了厌氧氨氧化细菌和反硝化
,, ,, , ,, , ,, ,
着 , , ,
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环 境 化 学
卷
,,,,
,,
,
, ,,
细菌的生长使得,,去除效果较好(当,,负荷高于,(,, ,,,
,?, ?, 时过多的氮素不能被微生物
及时利用使得出水,,浓度增加去除率降低(
,(,(, ,,, 中的微生物分析
以,,, 中的厌氧生物膜为接种物筛得,株厌氧氨化细菌经过微生
物学检验确定该菌株属于变
〔,,〕
,
形杆菌属,,,,,,,该菌能迅速分解尿素苯丙氨酸等有机物 同时由于,, ,,, ,和总氮浓度, ,
降低因此从微生物角度证明了 中确实也有厌氧氨氧化细菌的存在
,,
, (
,(, ,,,反应器特性分析
,(,(, ,,, 中的氨氮去除途径分析
,, ,,
图,为,, ,去除效果与氨氮负荷的关系(由图,可知当氨氮负荷为,(,,,(,,,,,, ,?, ?, 时
,
,
,, ,,
随着氨氮负荷的增加,, , 的去除率先略有上升再降低当氨氮负荷为,(,, ,,,, ,?, ?, 时, ,
〔,,〕
,, , 的去除率最高达,,(,,,(经过,,,反应器预处理过的废水具有很好的可生化性(在曝气
,
〔,,〕
阶段参与氮素生物转化的菌种主要是亚硝化细菌和氨化细菌其次是厌氧氨氧化细菌硝化细菌及
〔,,〕( ,,,
反硝化细菌 在 反应器底部好氧生物膜长势较好氨化细菌和硝化细菌数量较多使得高浓度
有机氮制药废水能够有序地进行着氨化反应式,和硝化反应( 由于,,,是二级处理反应器进水有
机氮浓度不高使得硝化反应的作用明显要高于氨化反应因此氨氮去除率较高(
,,,, ,,,,
,,, ,,,
, , ,, ,, ? , , ,, ,, ,,, ,
, 氨化细菌
, ,
,,,, ,, ,,,, ,,
, , ,
在曝气生物滤池中硝化细菌对脱氮起到了巨大的作用同时在沸石滤料表面也存在大量的反硝化(
细菌通过实验室筛选分离已从沸石表面生物膜中筛得,株假单胞菌属,,,,,,,,,,,反硝化细菌通
〔,,〕
过对该菌株进行好氧反硝化降解试验确定其反硝化性能较好从而说明,,,反应器具有较强的脱
氮能力总氮去除率高达,,(,,,(
图 去除效果与总氮负荷的关系
图 去除效果与氨氮负荷的关系
, ,, , ,, ,
,
,,,(, ,,,,,,,,,,,, ,,,,,,, ,, ,,,,,,, ,,,(, ,,,,,,,,,,,, ,,,,,,, ,, , ,,,,,,,
,
,,, ,,,,, ,,,,,,,, ,,,,,,,
,,, ,,,,,,, ,,,,,,,, ,,,,,,,
,(,(, ,,, 中微生物分析
,,,反应器中微生物种类繁多通过镜检观察下层的微生物数量明显多于中间层和顶层且已形
〔,,〕
成食物链(以,,, 中的生物膜为接种对象筛得了,株好氧反硝化细菌根
据《常见细菌系统鉴定手
册》和《伯杰氏细菌手册第八版》鉴定确定了反硝化细菌属于假单胞菌属
这就从微
,,,,,,,,,,,
生物角度进一步说明了
,,,反应器中的生物膜具有较高的脱氮性能(
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期 张文艺等前置回流式反硝化硝化组合反应器 处理高氨氮制药废水
, ,,,
,,, ,,,,
, 结论
,针对高浓度氨氮制药废水而设计的前置回流式,,, ,,,组合反应器实现了对氨氨总氮及
, ,, ,,
,,, 同步去除(,,值为,(,,(,水力负荷为,(,,,(,, ,?, ?, 时,,,和,, , 的去除率均达,
到 以上各项指标均达到生物工程类制药工业新建企业水污染物排放限值
,,,
,,,,,,, ,,,, (
前置回流式 反应器为推流式反应器在厌氧生物膜的作用下废水在沿流向过程中不仅依
, ,,,
次发生了有机物分解的水解酸化和产甲烷的碳化反应而且还同步发生了含氮化合物的反硝化和厌氧
氨氧化反应表现出,,,氨氮亚硝酸盐氮和总氮浓度同步降低(以,,, 中的厌氧生物膜为接种物筛
得株变形杆菌属厌氧氨化细菌 这就从微生物角度进一步证明了 中确实发生了厌氧氨
, ,,,,,,,
,,,
氧化反应(
, ,,, ,,, ,,,
与 串联的 反应器由于承接的是经 厌氧处理后的出水废水的可生化性得到了大
幅提高与,,,工艺相比具有较高的同步脱碳脱氮性能对氨氮和总氮去除率分别高达,,(,,,和
,, ,,,(以,,, 中的生物膜为接种对象筛得了,株假单胞菌属,,,,,,,,,,,好氧反硝化细菌( 由此
可见,,,反应器中的生物膜确实具有较高的脱氮性能(
参 考 文 献
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〔〕祈佩时李欣韩洪彬等复合式厌氧好氧反应器处理制药废水的试验研究〔〕
哈尔滨工业大学学报
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〔〕李勇智彭永臻王淑滢等采用序批式反应器短程生物脱氮工艺处理高氨氮
制药废水〔〕现代化工 增刊
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〔〕万兴黄海燕尚美彦保健药制药废水处理工程设计〔〕中国给水排水
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〔〕杨波陈季华刘颖等膜法 工艺处理高浓度制药废水的研究〔〕东华大学学报自然科学版
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〔〕黎永坚胡晓东熊紫娟等高浓度氨氮对 工艺处理制药废水的影响〔〕中
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〔〕汤琪罗固源 法和 法处理垃圾渗滤液的研究〔〕环境化学
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〔〕赵爽对产甲烷细菌的分析与研究〔〕山西建筑
〔,,〕 朱顺妮朱婷婷樊丽等(,,, ,,,组合工艺处理焦化废水中国给水排水〔,〕( ,,,,,,,,,, ,,
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〔,,〕 张文艺翟建平郑明东等(,,,工艺处理焦化废水研究〔,〕(给水排水,,,,,,,,, ,,
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〔〕岳秀萍李亚新付梅红等吸附厌氧序批式反应器对有机物的去除〔〕中国
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环 境 化 学 卷
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分离及反硝化特性研究〔,〕(中国农村水利水电,,,,,,, ,,
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〔〕张文艺夏绍凤董清玉等上向流曝气生物滤池中有机氮沿程转化规律与生
物特性研究〔〕农业工程学报
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