SNIP法在天然放射性核素_能谱分析中的应用

第 33 卷 第 7 期 核 技 术 Vol. 33, No.7 2010 年 7 月 NUCLEAR TECHNIQUES July 2010 SNIP法在天然放射性核素能谱分析中的应用 吴和喜 1,2 刘庆成 1,2 杨 波 2 刘玉娟 2 1（东华理工大学核资源与环境教育部重点实验室 南昌 330013） 2（东华理工大学核工程技术学院 抚州 344000） 摘要 介绍了全谱本底扣除(SNIP)法。研究表明，高次滤波函数或滤波窗口较窄的情况下，SNIP 法能有效抑 制康普顿散射的影响，并减弱本底峰、散射峰及屏蔽材料的特征 X 射线等本底因素的影响，但其同时会减少 全能峰计数。而采用低次滤波函数或较宽的滤波窗口时，SNIP 法不仅不能对本底计数起到有效的抑制作用， 反而增加本底计数对全能峰计数的影响。通过实例分析，SNIP 法能精确确定边界道；滤波窗口在很宽的变化 范围内，SNIP 法对天然放射性核素比活度分析精度均较高；在滤波窗口 w  47–123 时，采用 4 次滤波函数对 天然放射性核素 238U、232Th 和 40K 比活度的测量结果总相对误差均小于 8.5%。 关键词 SNIP 法，抑制本底，全能谱 中图分类号 TL84 由于探测器产生的离子对(或空穴-电子对)的统 计涨落、探测器的边缘效应、电子电路的弹道亏损， 以及脉冲堆积效应等形成  射线峰，与  射线与物 质的相互作用而形成的康普顿坪、单逃逸峰、双逃 逸峰、反散射峰等构成  能谱。用  射线能谱可 对待测样品进行定性、定量分析。对谱仪作能量刻 度、效率刻度、峰型/半高宽刻度后，便可由核素全 能峰净面积作该元素的定量分析。全能峰净面积计 算，则须确定峰位与峰区，并在峰区扣除本底，去 除高能  射线康普顿坪、  射线在探测器灵敏体 积内的小角度散射[2]等影响。确定峰位与峰区的方 法中，以对称零面积找峰法为最优[2–4]。本底扣除 方法主要有：光滑谱数据梯形法、指数函数拟合法、 多项式最小二乘法拟合等。这些本底扣除法并无明 显缺陷，然而，若峰区的全能峰上叠加有散射峰、 本底峰(实验室环境中天然放射源或污染物产生的  射线全能峰[2])、或屏蔽体物质的特征 X 射线峰， 计算结果就会产生较大误差。而若边界道的统计涨 落较大，则对峰区确定和净峰面积计算结果的影响 甚大。本文介绍一种全谱基底扣除方法(Sensitive nonlinear iterative peak, SNIP)法[5–8]，其能有效估算 峰区确定、本底扣除、散射峰、本底峰及特征 X 射 线峰等对全能峰净面积计算的影响。 1 理论依据 为减小各道计数的大范围变动，将各道计数作 式(1)变换：     ln 1 ln 1 1ia i y    (1) 其中，yi 表示原谱数据第 i 道计数，a(i)表示变换后 第 i 道数值。 在峰区确定中，边界道计数统计涨落对峰区的 确定存在影响。消除统计涨落的影响可用重心法、 多项式最小二乘拟合法、傅立叶变换法、离散函数 积变换等[2]。本文用重心法。但是，对于一个峰谷， 其左右两道的重心会大于峰谷道的计数，导致所得 计数大于原始计数，为此定义经过一次平滑后第 i 道数值如下：         1 Min , 1 1 2a i a i a i a i      (2) 对一次平滑后的谱数据再作平滑，在边界道， 将消除其附近各道的统计涨落的影响，使峰边界向 真实边界移动；在峰区进一步平滑使更接近于本底。 此时，可增加滤波窗口宽度、加快滤波速度，则滤 波窗口宽度为 w2m1 时，各道数值为：         m m-1 m-1 m-1Min , 2a i a i a i m a i m     (3) —————————————— 国防基础科研(A3420060145)，江西省教育厅青年科学基金(GJJ10176)及东华理工大学校长基金(DHXK0922)资助 第一作者：吴和喜，男，1985 年出生，现为东华理工大学核工程技术学院硕士研究生，助理实验师 通讯作者：刘庆成 收稿日期：2009-07-10，修回日期：2010-02-26 514 核 技 术 第 33 卷 同理，也可得到 4、6 和 8 次滤波器的 m 次迭 代各道数值计算公式[5]。由此 am(i)值反变换便得各 道本底计数(即全谱本底)，扣除全谱本底后，由于 在单峰及重叠峰的两侧，净峰计数为零，即可确定 峰边界道。 2 实验结果 2.1 实验条件 N 型同轴 HPGe 探测器(美国 ORTEC 公司)，其 相对探测效率 40%，对 60Co 的 1.332 MeV 的峰的半 高宽为 1.84 keV，峰康比为 60.378/1，对 238U、232Th 和 40K 的探测下限分别为 20、8、5 Bq/kg。点源(中 国原子能科学研究院)：152Eu、60Co；粉末体源(核 工业北京地质研究院)：40K 源、232Th 平衡源、U-Ra 平衡源。K、Th、U 标准物质各一个。 2.2 本底扣除效果 用滤波窗宽度 w5、25、45、65 和 85，对 60Co 点源所测  能谱进行本底计算，结果表明(图 1)， 滤波窗宽度越窄，越有利于减弱本底峰、散射射线 峰及屏蔽材料的特征 X 射线峰的影响。但本底抑制 过量，全能峰面积的削减幅度较大。 图 1 用二次滤波函数和滤波窗 w  5, 25, 45, 65, 85 对 60Co 点源  谱的本底计算 Fig.1 Measured 60Co -ray spectrum and the calculated backgrounds using 2nd-order filtering at different window widths (w). 对 152Eu 点源所测  能谱，滤波窗口宽度为 w105，用 2、4、6 和 8 次滤波函数进行能谱本底 计算表明(图 2), 高滤波次数对本底的扣除有较好 效果。 对 40K 源、232Th 平衡源以及 U-Ra 平衡源混合 粉末体源进行测量，取其测量谱线中的一段，对所 取谱段进行本底扣除，结果见图 3。除峰区内有计 数外，边界道计数均为零。可见 SNIP 法能有效扣 除本底，确定峰区边界。 图 2 用 2/4/6/8 次滤波函数对点状 152Eu 源  谱 本底计算结果(w  105) Fig.2 Measured 152Eu -ray spectrum and the calculated backgrounds using filtering of different orders at w  105. 图 3 用 6 次滤波函数(w  31)对 U-Ra-Th-K 混合粉末 平衡源  能谱的一段谱线作本底去除 Fig.3 A section of  -ray spectrum measured with radioactive U-Ra-Th-K, and the background using 6th-order filtering at w  31. 2.3 238U、232Th、40K放射性比活度的测试结果 我们用 93、239 及 1461 keV 的特征  射线， 分析样品中天然放射性核素 238U、232Th、40K 的比 活度。采用 4 次滤波函数，滤波窗宽度 w11, 15, 19, …, 123，对标准源及混合标准物质进行全谱本底 扣除。测量结果的相对误差如图 4 所示。由图 4，w 极窄时的本底计数过量，全能峰计数损失可观，导 致测量结果误差很大；随着 w 增大，扣除的本底越 来越接近于真实的本底值，测量误差逐渐减小；w 再增大，则扣除的本底小于真实本底值，也导致测 量结果误差增大。但由于 SNIP 法采用多次迭代， 随着迭代次数的增加，本底计算值变化较小，能稳 定在一定的精度范围内，有利于窗口的选择。 第 7 期 吴和喜等：SNIP 法在天然放射性核素  能谱分析中的应用 515 图 4 天然放射性核素(238U, 232Th, 40K)比活度测量的相对 误差(本底扣除：4 次滤波函数，w=11, 15, 19, ···, 123) Fig.4 The relative error in measuring specific activity of natural radionuclides of 238U, 232Th and 40K . The backgrounds were treated with the 4th-order filtering at the windows of w=11, 15, 19, ···, 123. 93 keV 的特征  射线受到谱仪屏蔽材料铅的 特征 X 射线的影响很大，从图 4 可见，对 238U 的精 确测量的迭代次数少于对 232Th、40K 的精确测量。 同理，239 keV  射线受到散射射线峰的影响，对 232Th的精确测量所用迭代次数少于对 40K的精确测 量，三者的测量结果能在一个较大的参数(迭代次数) 变化范围内保持一定的精度。用 4 次滤波函数，在 w23–123 时，对 238U 放射性比活度测量误差小于 5%；在 w39–123 时，对 232Th 放射性比活度测量 误差小于 0.5%；在 w59–123 时，对 40K 放射性比 活度测量误差小于 2%。在窗口 w47–123 时，对 238U、232Th 和 40K 放射性比活度的测量结果总相对 误差均小于 8.5%。 3 结语 综上所述，高次滤波函数或滤波窗口较窄的情 况下，SNIP 方法能有效地抑制基底影响，并对本底 峰、散射射线峰及屏蔽材料的特征 X 射线等本底因 素的影响有很强的削弱作用，但同时也会减少全能 峰计数。而低次滤波函数及滤波窗口较宽时不但不 能对本底计数起到很好的抑制作用，而且增加本底 计数对全能峰计数的影响。但由于 SNIP 方法采用 迭代的方法，随着滤波窗口宽度 w 的变化，本底拟 合值下降越来越缓慢。在一定的精度前提下，对各 次滤波函数，分析测试人员均有很大的滤波窗口的 选择范围。此范围可以通过针对不同测量核素、样 品组成等，分析测试人员对所操作的谱仪进行试验 很容易找到。通过实例分析，采用 4 次滤波函数， 在 w23–123 时，对 238U 放射性比活度测量误差小 于 5%；在 w39–123 时，对 232Th 测量误差小于 0.5%；在 w59–123 时，对 40K 测量误差小于 2%。 在滤波窗口 w47–123 时，对 238U、232Th 和 40K 放 射性比活度的测量结果总相对误差均小于 8.5%。 参考文献 1 庞巨丰. 能谱数据处理. 陕西科学技术出版社, 1990 PANG Jufeng. Data processing of gamma-ray spectra. Shanxi Science and Technology Publishing Company, 1990 2 庞巨丰, 郑桂芳, 侯晓凤. 原子能科学技术, 1987, 21(3): 270–279 PANG Jufeng, ZHENG Guifang, HOU Xiaofeng. Atomic Energy Science and Technology, 1987, 21(3): 270–279 3 庞巨丰, 郑桂芳. 计量学报, 1985, 6(3): 213–220 PANG Jufeng, ZHENG Guifang. Acta Metrologica Sinica, 1985, 6(3): 213–220 4 Miroslav Morháč, Ján Kliman, Vladislav Matoušek, et al. Nucl Instr Meth, 1997, A401: 113–132 5 Morháč M, Kliman J, Jandel M, et al. Computer Physics Communications, 2005, 172(1): 19–41 6 Morháč M, Matoušek V, Turzo I, et al. Nuclear Instruments and Methods in Physics, 2006, A559: 76–80 7 Morháč M, Veselský M. Nucl Instr Meth, 2008, A592: 434–450 8 Morhac M, Vladislav M. Applied Spectroscopy, 2008, 62(1): 91–106 516 核 技 术 第 33 卷 SNIP algorithms applied to analyze  -ray spectra of natural radioactivity nuclides WU Hexi1,2 LIU Qingcheng1,2 YANG Bo2 LIU Yujuan2 1 (Key Laboratory of Nuclear Resources and Environment, East China Institute of Technology, Ministry of Education, Nanchang 330013, China) 2 (School of Nuclear Engineering and Technology, East China Institute of Technology, Fuzhou 344000, China) Abstract Sensitive nonlinear iterative peak algorithms were discussed and applied to analyze the background of full-energy spectra of the -ray in this article. Under high-order filtering or at narrow windows, SNIP algorithms can restrain the influence of Compton scattering greatly and decrease the background effect of backscattering peaks, background peaks and characteristic X-rays from the shielding material, but this reduces full-energy peak counts. On the other hand, the full-energy peak counts become larger than the actual value using low-order filtering or at wide windows. By analyzing the conditions of SNIP algorithms, one can locate the boundary of peaks accurately. High analytical accuracy of specific activity of natural radionuclides can be achieved by SNIP algorithms with the filtering window changing in a large scale. The total relative error for measuring natural radionuclide specific activity of 238U, 232Th and 40K is less than 8.5% using the fourth-order filtering at the window varying between 47 and 123. Key words SNIP Algorithms, Restrain background, Full-energy spectra CLC TL84