霾天气南京市大气PM_2_5 _ 中水溶性离子污染特征_ 魏玉香

霾天气南京市大气PM_2_5 _ 中水溶性离子污染特征_ 魏玉香 文库下载 免费文档下载 本文档下载自文库下载网，内容可能不完整，您可以点击以下网址继续阅读或下载: 霾天气南京市大气PM_2_5_中水溶性离子污染特征_魏玉香 2009年11月 Vol.32No.11 32卷Nov.第2009 霾天气南京市大气PM2.5中水溶性离子污染特征 ，银燕2，芮冬梅1，杭维琦1，孙娟1，柏松1，陈魁2 魏玉香1，杨卫芬2 (1.南京市环境监测中心站，江苏 南京210013; 南京210044) 2.南京信息工程大学中国气象局大气物理与大气环境重点开放实验室，江苏 摘 要:为了讨论南京市大气细颗粒物(PM2.5)及水溶性组分在霾天气下的污染水平和污染特征，2007年6月10日至2008年5月29 日对南京市大气细粒子PM2.5进行了采样，用PM2.5在线监测浓度、离子色谱法等分别测得 文库下载 免费文档下载 PM2.5的质量浓度、水溶性离子组成，初步研究了南)及水溶性组分在霾天气下的污染水平和污染特征。结果表明，南京市大气细颗粒物污染严重，霾天气下PM2.5中总水京市大气细粒子(PM2.5溶性离子质量浓度为54.28μg/m3，为非霾天气的1.6倍。分析的6种离子中SO42-、NO3-、NH4 是PM2.5的主要组成成分。灰霾期间PM2.5与NO3-、SO42-、NH4 的相关性较高，PM2.5中颗粒物的主要存在形式可能为NH4Cl、NH4NO3，(NH)42SO4或NH4HSO4。对比不同季节不同天气下的SOR(SO2转化率)和NOR(NOx转化率)，发现霾天气下SO2和NOX转化率高于正常天气，表明SO2、NO2在霾天气更容易转化为二次粒子。 关键词:霾;细粒子;水溶性离子中图分类号:X131.1 文献标志码:A doi:10.3969/j.issn.1003-6504.2009.11.016 文章编号:1003-6504(2009)11-0066-06 PollutionCharacteristicsofNanjingWater-solubleIonsinAir FineParticlesunderHazeDays WEIYu-xiang1，YANGWei-fen2，YINYan2，RUIDong-me， HANGWei-qi1，SUNJuan1，BAISong1，CHENKui2 (1.NanjingEnvironmentMonitoringCentre，Nanjing210013，China;2.KeyLaboratoryforAtmosphericPhysicsandEnvironmentofChinaMeteorologicalBureau，NanjingInformationEngineeringUniversity，Nanjing210044，China) Abstract: 文库下载 免费文档下载 TodiscussthepollutionlevelandpollutioncharacteristicsofNanjingairfineparticles (PM2.5)andwater-solubleionsunderhazedays，PM2.5wassampledduringJune10，2007toMay29，2008inNanjing.TheconcentrationofPM2.5wasmonitoredonline，andthequalityconcentrationofPM2.5wasmonitoredbyionschromatography.Resultsshowedt hatthefineparticlespollutionwassevere，totalwater-solubleionsqualityconcentrationofPM2.5underhazedayswas54.28μg/m3，1.6timesthanthatundernon-hazedays.SO42-，NO3-andNH4 aremaincomponentsintheanalyzed6ions.Duringhazedays，PM2.5andNO3-，SO42-hasstrongrelativity.ThefineparticlesinPM2.5existslikelyintheformofNH4Cl，NH4NO3，(NH4)2SO4orNH4HSO4.ComparedSO2conversionrateandNOxconver c/7b205e1c3b3567ec102d8aae.htmlsionrateunderdifferentseasonsanddifferentweather，SO2conversionrateandNOxconversionrateinhazedayswasfoundhigherthanthatinnormalday s，whichshowedSO2andNO2underhazedayswaseasiertoconvertsecondaryparticles.Keywords:haze;PM2.5;water-solubleions 在中国气象局(1979)《地面气象观测》中，霾 定义为:“大量极细微的干尘粒等均匀地浮游在空中，使水平能见度小于10km的空气普遍有混浊现象，使 [1] 远处光亮物微带黄、红色，使黑暗物微带蓝色。” 随着人类活动的影响，近年来霾的出现频率越来北至京城，南至广州，都遭遇到了越来越严重的越高。 “大雾”干扰。南京地区作为长三角地区的一个中心城市，近年来霾污染现象越来越严重， 文库下载 免费文档下载 不仅霾日数的逐年增加，霾日下气象能见度也呈下降趋势。童尧青[2]等对南京市1961~2006年的霾现象统计结果表明，南京 收稿日期:2009-04-07;修回2009,06,22 2001,2006年南站46年来年霾日数呈明显上升趋势。 京站霾日数均在130d以上，占全年日数的1/3以上，可见南京地区霾污染形势严峻。 有关研究表明，霾天气的发生与PM2.5污染密切相关[3-4]，目前对于南京霾天气下细粒子PM2.5连续监测及化学组分污染特征的研究未见报道，因此，分析和对比南京市正常和霾天气下PM2.5的水溶性离子化学组成，对于正确认识南京霾天气下细颗粒物污染特征，进而有效控制颗粒物和霾的污染具有重要意义。 本研究自2007年6月至2008年5月对南京市 基金项目:南京市环保局科技项目(200609);南京市建委科技项目(200611J);江苏省自然科学基金项目(BK2006226)作者简介:魏玉香 ()，女，高级工程师，从事环境监测工作，(电子信箱)weiyuxiang@126.com。 第11期魏玉香，等霾天气南京市大气PM2.5 中水溶性离子污染特征 ,, PM2.5进行采样，并对霾天气和非霾天气下PM2.5的质量浓度及水溶性离子化学成分进行了分析比较。霾的天气 文库下载 免费文档下载 现象均以气象局观测员的记录为准，当日每3小时地面观测只要出现一次(或一次以上)就记为一个霾日。11.1 样品的采集与分析PM2.5样品的采集 处理空白滤膜，作为全程序空白样，并测定其中各水溶性离子浓度;同时每批次分析时做10%的室内平行，并带一个标准样品测试。22.1 结果与讨论 本研究自2007年6月15日起至2008年5月29日利用美国R&P公司生产的TEOM1400a颗粒物测尘仪(配PM2.5切割头)在线监测PM2.5的质量浓度，同步利用ACCU多通道采样器(流量为15.67L/min)共采集PM2.5样品数65个(霾天气下样品27个)。其中4,10月每星期 3月进行加密采样，每星期采样两次。每次采样时间为23h，采样过程为当日采样1次，11, 13:00至次日12:00。采样地点为南京市环境监测中心站楼顶(32.05N，118.76E)，距地高度约18m。 实验所用滤膜为美国Whatman公司生产的特氟龙膜(Teflon)，滤膜直径为46.2mm。1.2水溶性离子成分的分析 去除采样无效样品，共分析水溶性成分的样品62个，其中霾天气下样品为26个。离子包括空气中Cl-、NO3-、NO2-、SO42-)和阳离子气溶胶阴离子(F-、(NH4 )。 1.2.1样品前处理 (1)将待测膜折叠后放入100mL比色管中，加入浓度为1.8mmol/L碳酸钠和1.7mol/L碳酸氢钠混合液的淋洗液至标准刻度线，浸泡约30min(碳酸钠、碳酸氢钠为天津市光复精细化工研究所的优级纯试剂，超纯水)。 (2)将浸泡后的比色管放置于 文库下载 免费文档下载 KH5型超声波中，设置35?温度下，连续超声30min，冷却至室温后分析。 (3)使用1.00mL标准注射器荡洗2~3次，0.22μm的滤膜过滤后，进样分析。1.2.2样品的离子分析 分析仪器:美国戴安公司DX-100T离子色谱仪。定量标准:国家环保总局标准样品研究所。仪器参数:温度:20~25?;湿度:40%~60%;流量:0.80~1.30mL/min;时间:9~13min;定量环:50μL。 以上经前处理后的溶液再取样分析氨离子，方法同GB/T7479-87(水质铵的测定纳氏试剂比色法)。采用分析仪器为上海天美公司7200型分光光度计;定量标准:国家环保总局标准样品研究所。 为了保证样品分析的准确性，采用相同的前处理 南京市PM2.5质量浓度水平 采样期间PM2.5日均质量浓度在15.8~356.3μg/m3 之间变化，灰霾期间PM2.5浓度(141.65μg/m3)远高于非灰霾期间PM2.5浓度(98.04μg/m3)(不包括降水样本)。实验结果表明，南京市灰霾期间大气细粒子污染程度比较严重。 2.2灰霾天气PM2.5中水溶性离子污染水平 许多研究证实水溶性离子对大气的消光系数具有较高的分担率，是许多大都市造成能见度降低的最主要原因。 为了除去降水对离子浓度的影响，本研究在统计水溶性离子浓度时除去了降水样本11个。 文库下载 免费文档下载 2007年6月15日起至2008年5月29日观测期间，南京市区PM2.5中总水溶性离子的浓度含量范围为12.86~246.43μg/m3。其中NO3-、SO42-、NH4 是PM2.5主要的组成成分，占PM2.5浓度的百分比为43%。可见，南京市区水溶性离子所占比重较大，是PM2.5的重 PM2.5中各离子在霾天气和非霾天气下的年平要组分。 均浓度如图1所示。 可见，观测期间，不论是霾天气还是非霾天气下， 南京市PM2.5中的水溶性离子年日平均浓度大小依次为: S;NO3->NH4 >Cl->F->NO2-。霾天气和非霾天气下该6种离子的平均浓度分别为23.83μg/m3、 、12.86μg/m3、1.93μg/m3、0.14μg/m3、0.08μg/m3(霾天)和19.30μg/m3、17.01μg/m3 9.96μg/m3、6.57μg/m3、0.39μg/m3、 3 0.16μg/m3、0.07μg/m(非霾天)。霾天气下PM2.5中水溶性离子的质量浓度之和(54.28μg/m3)为非霾天气下水溶性离子的质量浓度均值(34.68μg/m3)的1.6倍，该结果同李丽珍等[5](2007)在西安的观测结果类似(1.63)。灰霾天气期间水溶性离子总和在PM2.5中所占 ,, 比重(47%)远高于正常天气(31%)(本文中正常天气指无灰霾无雾天气)，不仅绝对浓度升高，而且百分含量也升高，说明SO2和NOX转化为硫酸盐和硝酸盐的强度增加。 霾天气时，PM2.5中的二次气溶胶NO3-、SO42-、NH4 质量浓度明显高于非霾天气，尤其是NH4 和NO3-，分别为非霾天气的1.71和1.96倍。SO42-为非霾天气的1.23倍。说明南京灰 文库下载 免费文档下载 霾天气下大气污染主要来自 另外，Cl-浓度霾天远大机动车使用和化石燃料的燃烧。 于非霾天(比值4.92)，这与李丽珍在西安的研究结果不同。F-浓度霾天低于非霾天，NO2-浓度无明显变化。可见霾天气和非霾天气相比其水溶性离子的质量浓度组分发生了很大的变化，总水溶性离子质量浓度也增加。 PM2.5中6种水溶性离子占PM2.5质量浓度的百分比如图2所示。 由此可见，南京市灰霾天气中水溶性离子含量上升较大，霾天气下低风速和底层稳定的大气有利于低层大气污染物的积累。 2.3PM2.5中水溶性离子季节变化特征 采样期间南京市区夏、秋、冬、春各季PM2.5成分检测结果如表1所示。可见，这些离子随季节变化和 各天气条件的不同而有很大的差别。除F-和NO2-外， 表 Summer(6) SamplePM2.5F-Cl - 第32 文库下载 免费文档下载 卷 离子最高浓度都出现在秋季，这与秋季早晚气温较 低，大气层结较稳定， 易出现逆温的天气条件有关;另一方面，与污染物排放有关。秋季观测期间，空气中NO2、SO2含量为全年最高，分别为76.78和93.61μg/m3，造成了该季节二次粒子的高值。 各季节PM2.5及其水溶性离子成分在不同天气下的浓度 (μg/m3) Table1TheconcentrationsofPM2.5andthewater-solubleinorganicionscollectedinaerosol sduringhazydaysandnormaldays Autumn(12) Haze(2)125.90.17n.a.0.03n.a.23.649.50 Fog(3)57.30.100.37n.a.4.8715.567.25 Haze(9)151.80.142.64n.a.23.9230.6221.89 Fog(5)101.30.100.790.0719.7923.326.14 Winter(18)Normal(4)57.40.450.560.038.208.744.29 Haze(9)143.90.162.210.0716.2620.408.79 文库下载 免费文档下载 Fog(6)120.30.060.100.116.8524.987.37 Spring(12)Normal(1)108.60.060.130.081.808.593.99 Haze(5)126.10.040.140.085.9117.885.29 Fog(2)157.20.140.050.03n.a.31.2212.56 Normal(2)101.20.200. 03n.a.n.a.12.424.14 NO2-NO3-SO 2-4 4 NH 注:n.a.为未检出，表中正常天指非霾非雾天，雾的记录为8个时次中有一次即为零。 灰霾期间大气细颗粒物的浓度季节差别较大，灰霾期间秋冬季污染高于春夏季污染，其中夏季污染最轻，这是由秋冬季灰霾天气频率较多、持续时间较长且秋冬季节气温较低等天气条件所致。各季节霾天和雾天下PM2.5质量浓度均高于正常天，说明霾雾天气均能能造成细颗粒物的聚集。不同采样期间 NO2-外，各离水溶性离子污染水平差别显著，除F-、 子浓度灰霾天气显著高于正常天气，秋冬季节高于春夏季节。F-对灰霾天气影响不大，甚至有减少趋 NO2-季节变化不明显，灰霾天与非灰霾天浓度差势， 文库下载 免费文档下载 别不大。 夏季霾雾天气下PM2.5中SO42-浓度均是正常天气下的1.8倍，NH4 浓度分别是正常天气下的2.3和3倍。F-，Cl-、NO2-浓度无明显变化。NO3-在夏季未被检出主要是因为夏季采样期间，气温较高，平均温度大约都在30?以上，因此NO3-主要以气态HNO3的形式存在[6]，另有研究指出，采样用的特氟纶膜对挥发性成 湿度)有分硝酸铵的损失与采样时的气象条件(温度、 特氟龙膜对挥发性很大的关系，当温度超过25?时， 硝酸铵的损失可达100%[7-8]。夏季非霾天各离子浓度大小依次为SO42->NH4 >Cl->NO2->NO3-，霾天 >F- 非霾天与霾天趋时SO42->NH4 >F->NO2->Cl->NO3-， 势基本一致。 秋季采样期间均伴随着雾或轻雾现象。霾日期间 第11期魏玉香，等霾天气南京市大气PM2.5中水溶性离子污染特征 ,, 3 PM2.5浓度(151.8μg/m)显著高于非霾期间(57.3μg/m3)， SO42-、NH4 和Cl浓度 文库下载 免费文档下载 均高于非霾天霾天气下NO3-、 气，霾天气时PM2.5中三种主要的水溶性离子SO42-、NH4 、NO3-的质量浓度分别是非霾天气下的1.97、3.02、4.91倍.可见，NO3-在该季节下霾日和非霾日的浓度差最为明显。 冬季霾日和正常天气下PM2.5浓度分别为143.9μg/m3和57.4μg/m3，高于梁明易等[9]在广州的观测结 3 果(72μg/m(霾日)，69μg/m3(正常天气))。霾天气下NO3-、SO42-、NH4 和Cl-浓度为16.26μg/m3，20.40μg/m3，8.79μg/m3，2.21μg/m3，分别是正常天气下的1.98，2.33，2.04和3.95倍。 春季霾日各离子浓度大小顺序为SO42->NO3->NH4 >Cl->NO2->F-，非霾日下SO42->NH4 >NO3->Cl->NO2->F-，表明春季霾天气下NO3-浓度升幅较NH4 大。2.4灰霾天气下PM2.5及各主要离子的相关性 表2给出了霾天气与非霾天气下PM2.5及其主要水溶性离子之间的相关系数。从表2可见，NO3-、SO42-、NH4 与PM2.5质量浓度的相关系数分别为0.180、0.751、0.487，表明非霾天气下PM2.5质量浓度的变化与这三种离子尤其是SO42-、NH4 密切相关。同时，SO42-与NH4 相关性也较高，说明两者具有很强的同源性。 (N=19) 表2 SamplePM2.5F - 文库下载 免费文档下载 非霾天气下PM2.5及各主要离子的相关性 F-Cl-NO3-SO42-NH4 Table2CorrelationofmainionsinPM2.5innormaldays PM2.51.000-0.110-0.2410.1800.7510.487 1.0000.4040.184-0.0430.096 1.0000.523-0.0040.131 ://www.wenkuxiazai.com/doc/7b205e1c3b3567ec102d8aae.htmlar1.0000.3130.215 1.0000.552 1.000 Cl-NO3-SO 2-4 4 NH 表3表明灰霾期间PM2.5与NO3-、SO42-、NH4 的相关性较高，其相关系数分别达到了非灰霾时期的3.6、0.8和1.3倍。该三种离子在灰霾时期与PM2.5浓度显著相关，说明灰霾时期该三种离子浓度增大，以NO3-、 文库下载 免费文档下载 -NH4 较为明显。此外，灰霾期间Cl-与NO3(0.668)、 NH4(0.561)，NO3-与SO42-(0.859)、NH4(0.857)，SO42-表3 SamplePM2.5F -- 与NH4(0.896)之间的相关性上升明显，表明灰霾期间SO42-、NH4 、NO3-这三种离子具有 和NO3-的高相关性表明这两种离子可能具有某种共同的来源，可能与非较高的同源性，Cl- 海盐气溶胶的Cl-来源于燃料燃烧过程和汽车尾气排放有关。PM2.5中颗粒物的主要存在形式 NH4NO3，(NH4)可能为NH4Cl、2SO4或NH4HSO4。 霾天气下PM2.5及各主要离子的相关性 (N=20) Table3CorrelationofmainionsinPM2.5inhazedays PM2.51.000-0.3390.3110.6440.6040.628 F-1.000-0.048-0.154-0.120-0.049 Cl-NO3-SO42-NH4 文库下载 免费文档下载 Cl1.0000.6680.4930.561 1.0000.8590.857 1.0000.896 1.000 NO3-SO42-NH 4 上述结果表明，南京市 、SO42-、NH4 的质量浓度具有很大的相关性，尤以NO3-最为显著。 灰霾天气与PM2.5中NO3- 2.5二次气溶胶SO42-、NO3-与其前体物的转化 SO42-和NO3-是大气颗粒物中两种非常重要的成分，均为二次水溶性粒子，是大气中SO2和NOX浓度的指示剂。大气中的SO2和NOX经过一系列化学和光化学反应分别生成H2SO4和HNO3气体，当城市大气中原生粒子浓度较高时，它们会在原生粒子上凝结并与其中的某些物质发生发应，如与NH3、NaCl、CaCl2等反应生成二次粒子，所以大气颗粒物中SO42-、NO3-的质量浓度主要取决于大气中相应的前体物SO2、NOX的含量及其在大气中的气-粒转化速率和当地的 气候条件，主要受温度和湿度等因素的影响。 很多学者[10]用SOR和NOR来表示SO2转化率和NOX的转化率。SOR通常用SO42-的摩尔值与SO42-和SO2的摩尔值之和相比，NOR同理。如下: 文库下载 免费文档下载 [SO42-]SOR,(1)42[NO3-]NOR,(2)32SOR和NOR的大小可以用来作为生成二次污染物的指示器，SOR和NOR的值越高，说明大气中SO2和NO2生成的二次污染物越多. 本文利用采样期间南京市环境监测中心站草场 ,, 门国控点的SO2、NO2监测资料，计算观测期间13:00~00的浓度平均值，对照SO42-、NO3-浓度值，计算各12: 季节SOR和NOR值，并对比了正常天气和霾天气下SO2、NOX的转化率。如图3所示，采样期间，PM2.5中SOR和NOR变化明显，不同天气下SOR最高值均在 太阳辐射强度大、相夏季，这是因为夏季日照时间长、 对湿度较大，这样的气象条件有利于SO2的光化学反应及其气-粒转化过程[11]，因而SOR值较大。 灰霾天气下SOR值各季节平均值分别为夏季(40.83%)>秋季(23.73%)>冬季(19.21%)>春季);非灰霾天气下夏季(32.43%)>春季(24.42%)(13. >冬季(18.71%)>秋季(15.85%)。表明灰霾天气下由SO2生成SO42-的转化率较非霾天气有所升高。其中春季霾日下SOR值小于非霾天气可能与春季雾日多于霾日，且污染大于霾日所致。各季节SOR值均大于0.1，说明有光化学反应发生[12-13]，即SO42-有部分来源于SO2的二次转化，而不是单一地来源于一次污染物，表明霾天气下二次污染物远高于非霾天气。 NOR值分布为分别:冬(16.11%)>秋(7.83%)>春(7.20%)>夏(0)(非霾天)和秋(19.29%)>冬(15.95%)>春(8.69%)>夏(0)(霾天)。非霾天气下除冬季外，NOR值均小于0.1，说 文库下载 免费文档下载 明NO3-更倾向来源于一次污染物，而冬季NO3-部分来源于二次污染物，霾天气下春秋两季节NOR值分别为0.0869和0.1929，高于同季节非霾天气的值(0.0720，0.0783)，表明霾天气下NO2转化NO3-的转化率升高。但冬季NOR值霾日略小于非霾日。这可能是因为冬季观测期间的气温及气压有关。研究表明，NOR与温度呈显著负相关，与气压呈显著非霾正相关关系。其次冬季观测期间由于雾日较多，日中雾日较多，导致冬季非霾日氮氧化物转化率升高。春季霾天与非霾天的NOR值分别为0.0869、0.0720，均,0.1，这可能是由于春季霾天气相对秋冬季节较少导致。总体而言，霾天气下SOR、NOR均高于正常天气，这可能与霾天气NH4 浓度增大有关。3 结论 (1)南京市大气细颗粒物污染严重，采样期间灰霾期PM2.5浓度(141.65μg/m3)远高于非灰霾期PM2.5浓度(98.04μg/m3)，灰霾期间秋冬季污染高于春夏季污染。 (2)分析的6种离子(F-、Cl-、NO3-、NO2-、SO42-和NH4 )中SO42-、NO3-、NH4 是PM2.5的主要组成成分，占PM2.5浓度的百分比为43%。霾天气下PM2.5中水溶性离子的质量浓度之和为非霾天气下水溶性离子的质量浓度均值的1.6倍，霾天气时，PM2.5中的二次 第32 卷 气溶胶NO、SO42-、NH4 质量浓度明显高于非霾天 分别为非霾天气的1.71和气，尤其是NH4 和NO3-， 1.96倍。 (3)不同采样期间水溶性离子污染水平差别显 文库下载 免费文档下载 NO2-外，各离子浓度(NO3-、SO42-、NH4 )灰霾著，除F-、 天气显著高于正常天气，秋冬季节高于春夏季节。F-对灰霾天气影响不大，甚至有减少趋势，NO2-季节变化不明显，灰霾天与非灰霾天浓度差别不大。 (4)南京市灰霾期间PM2.5与NO3-、SO42-、NH4 的相关性较高，尤以NO3-最为显著。PM2.5中颗粒物的主要存在形式可能为NH4Cl、NH4NO3、(NH4)2SO4 或 第11期魏玉香，等霾天气南京市大气PM2.5中水溶性离子污染特征 )Chinese ,, NH4HSO4。 (5)霾天气下SOR、NOR均高于正常天气，这可能与霾天气下NH4 浓度增大有关。 [参考文献] 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