第37卷
2008年
第7期
7月
稀有金属材料与工程
RAREMfETAL~峭TERIALSANDENGINEERING
V01.37.No.7
JllIy2008
高温涂层材料物理、力学性能研究进展
梁静静,韦 华,侯桂臣,管恒荣,胡壮麒
(中国科学院金属研究所,辽宁沈阳110016)
摘 要:高温涂层的广泛使用在很大程度上拓展了高温合金的应用领域,但随着航空发动机用涡轮叶片服役环境的日
益苛刻,合理评价涂层/高温合金体系综合性能,尤其热机械疲劳、蠕变疲劳等性能备受关注。该体系综合性能的评价
必然涉及到与高温涂层材料本身相关的物理、化学、力学等性能。本文将对近年来有关高温涂层材料的物理和力学等
方面的性能进行综述,并据此探讨今后涂层/基体界面行为研究的新思路。
关键词:高温涂层;热膨胀系数;韧脆转变温度:应力分布
中图法分类号:TG146.4 文献标识码:A 文章编号:1002.185x(2008)07—1134.05
为发展大推力、高效率和低油耗航空发动机,必
需提高涡轮叶片承温能力。涡轮叶片承温能力的提高,
加剧叶片腐蚀和氧化,导致其过早失效,必需在叶片
面施加高温涂层,改善叶片的抗氧化和抗热腐蚀性
能。关于高温涂层组织成分‘1卅、制备工艺[5埔】、抗氧
化和热腐蚀性能【9】等方面已有大量研究。然而,高温
合金和涂层的化学成分、相结构差异较大,导致服役
时在合金和涂层间出现较强的上坡扩散,形成有害相
和Kirkendall孔洞,恶化合金力学性能【10,11】,尤其对
具有复杂内腔冷却结构的薄壁叶片材料。
考虑到涡轮叶片服役过程中所承受的复杂工况条
件,合理地评价涂层/基体体系的力学性质显得尤为重
要。该体系的综合性能不仅与涂层制备工艺紧密相关,
也依赖于涂层材料本身的物理、化学、力学等性能。
为了有效评价涂层/基体体系的使用性能,有必要详细
理解涂层材料和基体材料的相关物理、化学和力学等
性能。本文将对近年来有关高温涂层材料备受关注的
物理、力学等方面的性能进行综述,并据此探讨今后
涂层/基体界面行为研究的新思路。
1涂层材料性能
1.1涂层材料的热膨胀系数
导致涂层失效的一个重要原因是涂层和基体之
间、氧化膜和涂层之间的热膨胀系数不匹配。高温部
件在服役过程中不可避免地承受温度和应力的大幅度
变化,容易在热膨胀系数有差异的涂层/基体界面产生
热应力【m161。图1为NiAl、NiP认1和^妃rAlY涂层热
膨胀系数与温度依赖关系[r”。可见NiAl和NiPtAl
涂层的热膨胀系数相当,随温度缓慢变化(图la和1b);
朋CrAlY涂层的热膨胀系数明显高于NiAl和NiP认l
涂层,且随温度变化,变化速率高于NiAl和NiPtAl
涂层(图1c)。与广泛使用的第二代镍基单晶高温合金
Ren6N5相比,NiAl和NiPtAl涂层的热膨胀系数与其
热膨胀系数相当,但脚rAlY涂层热膨胀系数高于
Ren6N5的热膨胀系数。NiAl和NiPtAl涂层热膨胀系
数随其成分变化较小,而脚rAlY涂层的热膨胀系数
与其成分具有一定的相关性。
为此,Tavlor和、Ⅳalsh【18’19】系统研究了脚rAlY
涂层成分与其热膨胀系数的相关性,并建立了
觚rAlY涂层成分与热膨胀系数定量关系(如图2)。
可见脚rAlY涂层热膨胀系数随Cr含量增加而降
低。进一步分析表明,增加脱rAlY涂层中Cr含量,
可能促使声一NiAl(Cr)中热膨胀系数较低的口.Cr相的
析出,降低涂层的热膨胀系数【18'191。Rehfeldt等【20】
研究发现,脱rAlY涂层的热膨胀系数在500~550
℃下降,在550~600℃时上升。分析表明,这种
变化可能是由于具有£72超晶格结构的金属间化合
物】,’一Ni3A1相在550℃左右发生相变,形成无序的
y.Ni,导致脚rAlY涂层热膨胀系数在该温度发生
变化。
1.2涂层材料的塑性和韧脆转变温度
涂层材料塑性是另一个值得考虑的因素。如果涂
层塑性较好,可存储较多的应变能,阻碍裂纹扩展,
延长涂层寿命。~般情况下,涂层中含一些脆性相,
如口.NiAl相。就脚rAlY涂层而言,这些脆性相常分
布于塑性基体中;而对铝化物涂层,争NiAl相为主要
收到初稿日期:2007.06.3l;收到修改稿日期:2007.12—31
基金项目:国家自然科学基金(50501024,50671102)资助
作者简介:粱静静,女,1982年生,博士生,中国科学院金属研究所,辽宁沈阳1lool6,电话:024.23971083,Bmajl:jjli锄g@imr.雏.锄
第7期 梁静静等:高温涂层材料物理、力学性能研究进展 ·“35·
组成相。脆性相在一定程度上降低涂层塑性,加速涂
层失效。
孓
羔
亳
蚕
【口
Tempemture/℃
图l 高温涂层材料热膨胀系数随温度的变化【171
Fig.1Ch蛆geofcoe伍cientsofm跚alexp姐sionof(a)NiAl,
(b)NiP认l如d(c)脚rAlYwimtemperatIIfe
实际工程应用过程中,涂层材料的韧脆转变温
度比其塑性更值得关注。当涂层服役温度高于其韧
脆转变温度,涂层塑性得到明显改善,一般不会降
低合金基体的力学性能;当涂层服役温度低于其韧
脆转变温度,涂层塑性较差,在交变热应力作用下,
容易在涂层/基体界面形成应力集中,成为潜在裂纹
源,并有可能恶化合金基体的力学性能,导致涂层
过早失效【lo,11,21。241。铝化物涂层韧脆转变温度一般
为700~900.c【2”71,但其使用温度通常低于1000
℃,故服役过程中主要处在脆性状态。图3a给出了
几种铝化物涂层的韧脆转变温度【2引。可以看出,铝
化物涂层的韧脆转变温度与其成分相关,即随铝含
量增加而升高。这可能是由于随铝元素含量增加,
涂层中声.NiAl相的含量就越多。伊NiAl相是典型金
属间化合物,在低温时其滑移系统很少,限制其塑
性变形,且其晶界强度较低,在应力作用下容易沿
晶断裂。该图中还显示CoAl涂层的韧脆转变温度明
显高于NiAl涂层。图3b为几种脚rAlY涂层的韧
脆转变温度示意图【211。可以看出,心rAlY涂层的
韧脆转变温随着Cr、Al含量的增加而升高。CoCrAlY
涂层韧脆转变温度普遍比NiCrAlY的要高,可能由
于CoCrAlY涂层中含有韧脆转变温度比卢.NiAl相要
高的口.CoAl相【291。研究发现心rAlY涂层的韧脆转
变温度与其成分密切相关,但有关这方面报道较少:
微量元素Si,Re的添加可以提高艘rAlY涂层的韧
脆转变温度f291。
Nickel,∞,%
图2 Ni.Cr-Al三元合金20~825℃等热膨胀系数曲线㈣
Fig.2Ni-C“l由erIlarydiagramshowingcal叫a出ediso嘲【pa璐i∞
cunresat20~825℃
1.3涂层材料的弹性模量和屈服强度
涂层材料的弹性模量和屈服强度反应了涂层材
料本身的应变屈服性能,是在短时外加载荷作用下影
响涂层寿命最重要的力学参量【271。Schneider等人[27】
用1mm厚的物理气相沉积NiCoCrAlY涂层研究其力
学性能与温度的关系,结果表明,弹性模量和屈服强
度随温度的升高而降低,尤其当涂层工作温度接近其
韧脆转变温度时,下降尤为明显,其变化趋势与Ni
基高温合金类似。ltoh等人LllJ研究了不同成分脚rAlY
涂层材料杨氏模量与温度的依赖关系,实验结果表明,
脚rAlY涂层材料杨氏模量随温度变化较小,但涂层
成分对杨氏模量的影响较大,这可能与涂层的相组成
有关。Tolpygo等【30】研究发现,涂层/基体界面力学性
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·1136· 稀有金属材料与工程 第37卷
能不连续性和冶金成分不均匀性有可能导致在服役过
程中涂层局部剥离,成为潜在裂纹源。裂纹在应力作
用下从涂层通过界面向基体扩展,最终破坏基体的连
续性,恶化合金疲劳寿命。
TemperanIre/℃
图3 几种铝化物涂层【281和脚rAlY涂层‘21,271的韧脆转变温度
Fig.3Ductile-t0-brittletransitiontempemtIl托forv缸ious
di痂sioncoatings锄d艘rAlYoVerlaycoatings
NiPtAl涂层材料在高于600℃时蠕变现象很明
显,不能直接获得弹性模量【241,只能通过分-另IJ测试25、
400、500℃等温度的弹性模量,再用最小二乘法拟合,
给出NiP认l涂层弹性模量与温度的关系式,即
目GPa)=118_0.024及℃)。此式表明NiPtAl涂层弹性模
量和温度呈线性关系,由此推测其屈服强度随温度变
化规律可能与弹性模量相似,但相关试验报道较少。
1.4涂层材料的蠕变强度
高温部件在服役过程中,表面涂层会随着时间的
延长发生一系列变化,如涂层在选择性氧化过程中产
生的生长应力【9】、氧化膜表面温度变化产生的热应
力【31,321,以及应力作用下涂层和氧化膜的弹塑性变形。
由于部件服役温度一般高于800℃,所以清楚地了解
涂层材料的蠕变特征,对深入评估涂层的服役寿命,
尤其在大应力作用下至关重要。
Hebsllr【33】和Brindley【34】在研究块体脚rAlY涂层
材料蠕变特征时发现,当温度高于800℃时,觚rAlY
蠕变强度较低,且随着温度升高进一步降低。Taylor
等p副在研究NiCrAlY涂层薄条状试样的蠕变性能时
给出与Hebsur等人相似的结论。Pan等【24】通过轴向拉
伸试验研究PtAl粘结层的拉伸性能时,观察到400℃
以下P认l涂层没有蠕变发生,但超过650℃,PtAl
粘结层发生了明显的蠕变变形,即应力松弛,且随着
温度进~步升高,应力松弛现象越明显。Pan获得结
果与Hebsur、Taylor结果相比可以认为,脚rAlY涂
层的蠕变强度低于PtAl涂层的蠕变强度,可能源于
PtAl涂层中含有较多的高强度的伊NiAl和y’.Ni3Al
相,但深入研究报道较少。
但最近研究发现【241,Pt改性的NiAl金属粘结层
在热循环的条件下,除了涂层/基体之间的元素互扩散
外,还发生了B2类型的伊NiAl向三J,2马氏体相变;这
种相变主要发生在中温热循环的条件下,可明显改善
涂层中温强度;当温度继续升高,三J2结构的马氏体又
会转变为口.NiAl相,降低涂层高温强度。
2涂层的应力分布
热障涂层失效一般归因于涂层和基体之间热膨胀
系数不匹配及氧化膜生长导致的在涂层/基体界面裂
纹萌生、扩展和氧化膜剥落。因此热障涂层/基体界面
应力分布常被认为是决定热障涂层服役寿命的关键因
素之一,倍受关注。陶瓷层/粘结层之间热膨胀系数不
匹配性、界面几何形状(如粗糙度)、粘结层和热氧化
层的力学性能(如蠕变强度、屈服强度、弹性模量等)
均影响应力在涂层中的分布‘12,13,”,3扣391。
为了清楚理解涂层服役过程中的应力状态,许多
学者【12~15t36,37·391利用有限元分析方法模拟涂层中应力
状态随时间或热循环次数的变化。为了简化模型,陶
瓷层/粘结层界面被理想化为具有一定幅值(Amplhde)
和波长(wavelength)的正弦波形式,热氧化层沿着该界
面生长。在计算过程中,考虑了热氧化层的生长应力、
陶瓷层/粘结层之间热膨胀系数不匹配带来的热应力、
热氧化层的应力松弛和金属粘结层的塑性变形【l41。计
算结果表明:在氧化初期(即热氧化层还未形成或较薄
时),由于金属粘结层热膨胀系数最大,在“正弦波”的
波峰位置产生拉应力。随氧化时间延长,热氧化层增
厚,波峰处的拉应力逐渐向波谷处转移。这可能意味
着裂纹将由波峰向波谷扩展,为裂纹的进一步生长提
供了条件【12】。Karlsson等【14】在其有限元模拟过程中,
考虑到涂层蠕变带来的应力松弛,发现在热循环高温
保温阶段,热氧化膜发生应力松弛,释放涂层中的生
长应力;如果热氧化层蠕变速率比陶瓷层快,生长应
力几乎完全被释放,从而遏制裂纹进一步扩展。由此
%,M眉_ueQ暑Ⅱ}茹鼻∞
第7期 梁静静等:高温涂层材料物理、力学性能研究进展 ·1137·
可见,应力松弛能在很大程度改善涂层中应力状态,
延长涂层服役寿命。除有限元模型外,Pindera等【381
利用功能梯度材料的高阶理论(Hi曲.orderThcoryfor
FunctionallyGradedMaterials)探讨了热障涂层中应力
分布,并将粘结层分为均质和不均质两类。模拟结果
指出,不均质粘结层比较符合实际情况,在不均质条
件下界面处正应力分量要比均质时小,剪切应力和非
弹性应变却比均质时大,所以将粘结层处理成均质的
分析方法是有局限性的。
热端部件在服役过程中,涂层与基体之间的互扩
散,表面保护性氧化膜破坏等均能导致涂层退化。
Rehfeldt等【20】在研究MCrAlY涂层热膨胀系数时看到,
在1000℃附近热膨胀系数随温度变化较大,选区电子
衍射分析表明,该温度条件下长程有序的),’.Ni3Al向
无序的),.Ni转变是导致热膨胀系数明显变化的主要原
因。Zuo等【9】在研究选择性氧化对涂层应力状态影响
时观察到,选择性氧化及其元素互扩散通量不相等也
容易在涂层一基体界面产生应力,且应力大小和状态与
氧化机制和原子扩散速率有关,并当应力为拉应力,
极易在基体/氧化膜界面产生Kirkendall孔洞。
尽管数值计算模型为从热循环的角度理解涂层中
应力分布提供了重要的理论指导,但由于涂层实际服
役环境的复杂性,在涂层应力分布研究过程中,如何
考虑外载荷作用、涂层组织结构和成分变化与其物理、
力学性质依赖关系,将是今后模型发展的主要方向。
3 结 语
高温部件持续提高的服役温度,大应力多载荷作
用的工况环境,使涂层/基体体系的热机械疲劳性能受
到越来越多的关注,甚至涂层/基体的界面行为在某些
特殊工况条件下(如交变应力)成为制约合金、涂层性
能潜力发挥的关键。但涂层材料与基体材料之间较为
明显的性能差异(如塑性、弹性模量、热膨胀系数)以
及涂层/基体界面力学性能不连续性和冶金成分不均
匀性,使高温涂层在服役过程中对基体的高温力学性
能(尤其是高温蠕变、高周疲劳、热机械疲劳性能)产
生不可忽视的影响,并且这种影响不仅复杂而且因材
料不同而异。
为了深入理解高温涂层对合金基体力学性能的影
响,就必须改变高温合金和高温涂层分别独立研究的
现状,对涂层/基体合金整个系统进行研究,旨在通过
对涂层/合金界面行为的深入理解,明确涂层/基体之
间力学性能的不连续性和冶金成分的不均匀性对合金
和涂层高温性能的潜在影响。在此过程中,有必要重
点研究MCrAlY涂层材料成分与其物理性能(如热膨
胀系数、弹性模量)之间的依赖关系,涂层/合金基体
界面行为和利用微/纳米压入或划入技术,探讨高温涂
层薄膜自身的物理、化学和力学等性能。
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LiangJin由ing,WeiHua,HouGuichen,GuanHengrong,HuZhuangqi
(InstituteofMetalResearch,ChineseAcademyofSciences,Shenyangll0016,China)
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theseVereworkingenVironment,muchattentioncanbepaidonthereasonableestimationoftheimegratcdcoating—superalloysystem,in
panicular’tllerIIIalmech蛐icalfatigIleandcreepfatigue.ItiseVidemly心VolVedintotherelatedphysical,chcmical蚰dmechanical
pe加瑚锄cesofthehigh—tempemturccoatingmaterials.IIlthispaper’thephysicalandmechanicalpmpertiesofhigh-temperatII托coating
materialswenrcViewedandtlleinterfacebehaViofbetweencoatingandsuperalIoyswasalsoexploredinthenearfutIl∞.
Keywords:high-tempe碍tIIrecoatings;coefficientofthe删alexpansion;ductility—to.brittletemperature;stressdistribution
Biography:LiangJingjing,CandidateforPh.D,InstituteofMetalResearch,ChineseAcademyofSciences,Sheny蚰g110016,P.R.China,
Tel:0086—24-2397l083,E-mail:jjIi柚g@imr.ac.cn
高温涂层材料物理、力学性能研究进展
作者: 梁静静, 韦华, 侯桂臣, 管恒荣, 胡壮麒
作者单位: 中国科学院金属研究所,辽宁,沈阳,110016
刊名: 稀有金属材料与工程
英文刊名: RARE METAL MATERIALS AND ENGINEERING
年,卷(期): 2008,37(7)
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