主要合金元素在镁合金中的作用

铸造 技 术 F O U N D R Y T E C H N O L O G Y V 0 1．29 N O ． 1 1 N O V ． 2008 主要 合金 元 素在镁合金 中的作用 黄 晓锋 ’ ， 朱 凯 。 ， 曹喜娟 。 (1 ． 兰 州理 工 大学有色金 属合金及 加工 教 育部重 点 实验 室 。 甘 肃 兰 州 730050 ；2． 兰 州 理 工 大学 甘肃 省 有 色 金 属 新材料 省部共建 国家重 点实验 室 ， 甘肃 兰 州 730050) 摘 要 ：合金 化 是 改善镁 合 金 组 织 和 性 能 的 重要 手段 。 本 文 简要 说 明 了镁 合 金 的 舍 金 化 原 理 ；介 绍 了 一 些 常用 舍 金 化 元 素如 A g、 A l、 B e、 C a 、 I。 i、 M n 、 S i、 Z r、 Z n 和 R E 元 素对镁 合 金 的 作 用 和 影响 机 理 ；分 析通 过 添 加 适 当 的 合 金 元 素 的 确 能 够 改 善 和 提 高镁 合 金 的 组 织 和 性 能 ，是 目 前镁 合 金 研 究 的 一 个热 点 方 向 ；指 出 了 在 目前 的研 究 中存在的 问 ， 并对今 后 的 发 展 进 行 了展 望 。 关 键 词 ：合 金 化 ；镁 合 金 ；合 金 元 素 中图分 类 号 ：T G l4 6． 2’ 2 文 献标 识 码 ：A 文 章编 号 ：1 000— 83 65 (2008)1 l一 1 574 — 05 T he R oles ofA lloying E lem ents in M agnesium A lloys H U A N G X iao- feng ’ ， Z H U K ai。 ， C A O X i- juan。 (1 ． K ey L aboratoryofN on— ferrous M etalA lloys and P rocessing， T he M inistryofE ducation ， L anzhou U niversity of T echnology， L anzhou 73005 0 ， C hina ； 2． S tate K ey L aboratory ofG an su A dvanced N on 。 ferrous M etalM aterials ， L anzhou U niversity ofT echnology， L anzhou 730050 ， C hin a) A bstract：A lloying is an im portantw ay to im prove the m icrostructure and m echanicalproperties of m agnesium alloys ． T he alloying principle ofm agnesium is review ed． T he strengthening effectand strengthening m echanism by adding alloying elem ents such as A g， A I， B e l C a l L i、 M n ， S il Z rl Z n and R E are introduced． T he appropriate addition of alloying elem ents into the m agnesium alloys can im prove the m icrostructure and the m echanicalproperties ． A tpresent， itis a a hotresearchfield of m agnesium alloys ． T he existing problem and developm enttrend are also analyzed． K ey w ords ：A lloying； M agnesium alloys； A lloying elem ent 镁合金是 一 种轻合金 。 镁 的熔点 为 650 ℃ ， 密度 为 1 ． 74 g／cm 。 ， 比铝 还 轻 (铝 约 为 2． 7 g／cm 。 )。 镁 是 密排六 方 点阵结构 ，见 图 111 ] 。 其滑 移 系 较少 ，冷 变 形 主要 是沿 {0001 )基 面 (1 1 - 20 > 方 向的滑移和 {10] 2}孪 C 晶 ， 所 以 冷变形较 为困难 。 温 度升高到 250 ℃ 以 上 时 ， 棱柱 面 {lO Y O }和棱锥 面 {loT l}也 是 滑 移 面 ， 使 变 形 较 容易 ， 因 而 有 较 好 的 塑 性Ⅲ 。 镁 和 镁 合 金 在 230 ～ 350 ℃ 之 间可 以进 行热加工 ，在 300 500 ℃ 之 间可 以 (a) (b) (c) 0) 图 1 镁 的 晶体结构 F ig． 1 C rystalstructure ofm agn esium 收稿 日期 ：2008— 07— 23 ； 修 订 日期 ：2008— 08— 1 9 基 金 项 目 ：兰 州理 工 大学博士 基 金 ． 项 目编号 ：S B 01 2004 06；甘肃 省 自然 科学 基 金 项 目． 项 目编号 ：3Z S 062一 B 25 — 026． 作者简 介 ：黄 晓锋 (1 971 一 )， 吉林吉化 人 ， 博 士 后 ， 副教授 ． 主 要 从 事 铸 造 、 变形 镁合金方 面 的研究 ． E m ail：w yxq2000@ yahoo ． corn ． cn 【¨ 【O I l 【1210 [1 ┏━━ ━ ━━ ━ ━━┳ ━ ━━ ━ ━━ ┓ ┃ 鸯 ． ~01[i 惑 O lO ┃ ；[oool】 ┃┃┃ 列 [[21 to] 罂 ┃┣━ ━ ━━ ━ ━━ ━ ╋━ ━ ━━ ━ ━┫┃ ：稃 [21 10] ┃ 瀚 i ┃ ┃ 1 ┃ 【loio] ┃┗ ━ ━━ ━ ━━ ━ ━┻ ━ ━━━ ━ ━┛ 【0001】 (d) 0】 进行挤压 、 轧制和锻造 。 镁不 产生 宏 观屈 服 ， 一 般情况 下 都沿 晶粒基 面 {0001 )产生 局 部 的穿 晶断裂 。 镁 的屈 服强 度 和 弹性模量 较 低 ， 在淡 水 尤 其是 在海 水 中耐 蚀 性 差 。 1 镁 的合金化 镁 的性 能可 用 合金 化来 加 以 改善 。 镁的合金 元 素 《铸造技术》1]／20O8 黄晓锋等：主要合金元素在镁合金中的作用 主要是铝、锌、锂、银、锆、钍、锰、稀土元素以及其他微 量元素，它们在镁中的强化机制主要是固溶强化、沉淀 强化和细晶强化。合金元素在镁中的固溶，是镁合金 化的主要手段，也是固溶强化和沉淀强化的基础。因 此清楚各种合金元素在镁中的固溶度十分重要。溶质 元素在镁金属中固溶度的大小，实质上是相结构的稳 定性问题。理论上可以通过合金总能量的计算加以解 决 。即通过求解合金系的薛定谔方程 ，便可确定元素 间的交互作用能 。但目前的科学技术水平尚不能解 决这一难题。因此，人们把固溶度理论的研究仍集中 在唯象半经验理论上。 最早出现的固溶体理论是 Hume—Rothery理论， 了 3条半经验规律 ]： (1)尺寸效应：溶质与溶剂(基体金属)的原子半 量 径相差大于 15 时则固溶度很小。 (2)电负性价效应：溶质与溶剂的电化学性质愈 接近则愈容易形成固溶体，反之则容易形成稳定的中 间化合物而限制一次固溶体的溶解度。 (3)相对价效应：高价金属在低价金属中的固溶 度大于对应的低价金属在高价金属中的固溶度。 Hume—Rothery理论 的尺 寸 效 应 是 定量 的。图 2 F 是以镁的原子直径(约为 0．320 nm)为 中心线，以 直径的±15 作两平行线(图中虚线)，将主要合金元 素的直径标入其中的分布图。从图中可以看出，符合 尺寸效应规律的，直径差别在±15％以内的合金元素 共有 30个。其中包括 Al、Ag、Zn、Li、Zr等有较大固 溶度的常用元素。以及晶体结构与镁相同，可与镁形 成连续固溶体的元素 Cd。 图 2 元素的原子直径及在镁中固溶时尺寸因素有利的元素 Fig．2 Advantageous factors of atom diameter and scale when it is solution in magnesium 仅仅考虑原子直径尺寸因素是不够的，还必须考 形成细小而弥散分布的沉淀相，进一步强化了合金。 虑元素的化学亲和力因素，即电负性。溶质与溶剂元 弥散强化的机制与析出强化类似 引，但与析出相 素的电负性差别对固溶也有很重要的影响，图 3I。]为 元素的电负性与原子序数的关系。1953年 Darken和 Gurry将 Hume—Rothery理论的电负性效应定量化， 认为与溶剂元素电负性相差超过±0．4的元素不易形 成固溶体E63。 部分合金元素的固溶度及损失率，见 1__3’ ]。 当合金元素在镁基体中的固溶度随着温度的下降 而降低时，析出强化就成为另一种强化方式。产生析 出强化的机制是析出相阻碍位错运动和滑移 ]，从而 提高屈服强度。当处于高温下的单相固溶体快速冷却 时，合金形成了不稳定的过饱和固溶体。长时间时效 不 同的是 ，弥散强化的颗粒在合金凝 固过程 中产生 ，一 般熔点较高，而且不溶于镁基体，具有 良好的热力学稳 定性。弥散强化合金的强度可以保持到大大超过一般 的软化温度。在常温下，析出相和弥散颗粒可以阻碍 位错滑移，强化合金。在高温下，析出相逐渐粗大和软 化，失去强化效果，而弥散相却能继续阻止位错的移 动，保持了合金的高温强度。 2 主要合金元素对镁合金的影响 2．1 常用非稀土合金元素对镁合金的影响_3 叫 ] 银 ：在 Mg中 的固溶 度最大可 达到 15 ，且原 子 半 径 与镁 相 差 1 1 。所 以当Ag溶 入 Mg中后 ，间 隙 F()UNDRY TECHN0I ()( Y Vo1．29 No．11 NOV．2008 9() 80 70 6O 悴_50 堪 40 30 20 l(1 0．5 l 0 }5 2 O 2 5 3．0 3 5 4 0 4．5 哇土负性 图 3 元素的电负性与原子序敬的关系 Fig．3 Relationship between element ekctr()negativity and atomic number 表 1 部分合金元素在 镁中的固溶度、加入方式及收得率 Tab．1 Solubility of s()ule alloying elements in magnesium， adding way and yield rate 元素 tool(％) w( ) 类型 加入方式 收得率( ) 1 5．O 1 2．7 5．5 2．2 3．8 6．2 12．4 4．75 — — 0．5 一 O．6 共晶 共晶 共晶 共晶 共晶 包晶 包晶 共品 共晶 共晶 共晶 共品 金属 金属 Mg—Ca中问合金 金属粉末 金属 AI—Mn中间合金 FeSi或 Si粉 金属 金属 注 ：tool( )：摩 尔质量分数溶解度 w( )：质 量分数溶解度 式固溶原子造成非球形对称畸变 ，从而产生很强的固 溶强化效果和时效强化效果。Ag与空位结合能较 大，可优先与空位结合，使原子扩散减慢，阻碍时效析 出相长大。因此，随着 Ag含量的增加，比较显著的提 高了合金的抗拉伸强度和屈服强度。在与 RE元素一 起加入时可提高合金高温抗拉性能和蠕变性能，但对 合金抗腐蚀行为不利。 铝：Al是镁合金 中有效的合金化元素之一。A1 在 Mg中的固溶度大 ，在共 晶温度 437℃时最大 固溶 度达到12．5 。而且随温度降低固溶度变化明显，因 此不仅可以产生固溶强化作用，而且还可以进行淬火、 时效热处理，产生沉淀强化。经过固溶处理得到的过 饱和固溶体在较低温度时效，将发生分解，不出现预沉 淀和介稳相，直接析出平衡相 AI Mg 当 Al含量 较高和时效温度较高时，以连续沉淀为主。Mg中加 入 AI元素也可以改善合金铸造性能，但有形成显微 缩松的倾向。 铍 ：在很低浓度 (小于 30×10 )时 ，明显降低熔 体表面氧化 ，但导致晶粒粗大。 钙 ：(：a在 Mg中 的 固溶度 非 常小 ，与 Mg形 成 Mg。Ca化合物 。没有 固溶强化 和时效 强化作用 。但 是Ca有明显细化晶粒作用，还可以明显提高镁合金 的熔点，形成 Ca()的保护膜，起到阻燃作用。在 Mg— Al系合金中加入 ca可改善合金的抗蠕变性能，但对 抗腐蚀行为不利。 铁 ：含 Fe量的多少对抗腐蚀行为极 为不利 ，必须 严格限制 。 锂 ：I i是最轻的金属(0．55 g／cm )，与 Mg组成合 金构成迄今最轻的金 属材料。因此 Mg Li合金的主 要特点就是轻。另一特点是随着 Li含量的增加，可以 改变合金的晶体结构。Mg I i合金在共晶温度 592℃ 时发生共品反应 ： I ～一a—Mg十口一l i I i为体心立方结构，塑性较好。当 含量在 5．7 以下时 ，合金为密排六方 的 a—Mg固溶体 ；当 Li 含量在 5．5 ～11．0％时 ，合金为 a—Mg+G—Li组织 ； 当 I i含量超过 11 时 ，则形成 完全 由体 心立方结构 组成的 p固溶体 。随着 p含量的增加 ，合金的塑性 明 显改善，为合金的冷加工提供 了前提。Li在 Mg中的 固溶度大，但随温度下降固溶度变化不大，所以基本上 是固溶强化。Mg—I i合金的主要问题是耐蚀性能低于 一 般的镁合金。其次是性能不稳定，在稍高的温度(50 ～ 7O℃)卜，就过时效而不稳定，并导致在较低载荷下 发生过度蠕变。但 Mg I i合金是超轻合金 ，由于这一 特性，必然促使人们通过合金化或其他技术途径进行 改进和提高。 锰：Mn在 Mg中的固溶度小，不与 Mg形成化合 物。Mn可以细化晶粒，提高合金的焊接性能。但是 对合金的强化作用 比较小。Mn的主要作用是提高镁 合金的耐蚀性能，以 Mn为主要合金化元素的 Mg—Mn 系合金具有良好的耐蚀性能。在其他铸造镁合金或变 形镁合金中，往往加入少量的 Mn。与严重损害镁合金 耐蚀性能的杂质 Fe形成高熔点化合物而沉淀出来， 细化沉淀产物，增大蠕变抗力，提高合金的耐蚀性能。 硅：si不固溶于 Mg，呵形成化合物 Mg。Si(熔点 为 ll 085℃)，是有效的强化相。Si还能与合金 中的其 他合金元素形成稳定的硅化物，改善合金的蠕变性能。 si可与 Al、Zn、Ag等元素形成稳定的硅化物，也是一 5 O ∞ ∞ ％ 0 0 0 ¨ u ∞ " L L “№ Y n 《铸造 技术》11／2008 黄 晓锋 等 ：主要 合金元素在镁合 金中的作用 一 ： ! ： 种弱的晶粒细化剂，可改善蠕变性能，但是对腐蚀性能 有害 。 锆：Zr是最有效的晶粒细化剂，但是与 A1、Mn等 形成稳定化合物而沉淀，不能起到细化晶粒的作用，所 以在 Mg—AI和 Mg—Mn系合金中不能添加 Zr元素。 Zr元素还能与合金中的 Fe、si乃至 H、()元素形成化 合物而净化熔体，同时也消耗了Zr。有很多因素使添 加的Zr从熔体中沉淀出去，能起到细化晶粒作用的只 是固溶到 Mg中的 Zr，因此在设计合金中要考虑到这 一 因素。 锌：Zn也是一种镁合金中比较常用的合金元素。 常与 Al、Zr或者 RE元素一起使用。Zn在 Mg中的 固溶度约为 6．2 ，其固溶度随着温度的降低而显著 减小。Zn可以提高铸件的抗蠕变性能，但当 Zn含量 超过 2．5 时会对合金的防腐蚀性能有负面影响。Zn 可以增加熔体流动性，弱晶粒细化剂，有形成显微缩松 倾 向，有沉淀强化作用 。 2．2 稀土元素对镁 的影响 稀土元素由于具有独特的核外电子排布，在冶金 、 材料领域中具有其独特的作用。具有净化合金熔液， 改善合金组织，提高合金室温及高温力学性能，增强合 金耐腐蚀性能等功能。 表 2 镁和稀土 元素 的原 子半径和电负性 Tab．2 Atom radii and ekctronegativity of magnesium and rare e$trth Pl Pm nts 原子 半径／rim 与镁原 子半 径差( ) 电负性 0．1 60 0．188 O．183 O．183 0．182 0．1 79 0．】99 0．1 78 0．1 76 0．1 75 O．1 75 0．174 0．176 0．194 0．I73 0．1 82 O．1 65 大部分稀土元素与镁的原子尺寸接近，见表 2c 。 稀土在镁合金中的沉淀序列开始于170--200℃，生成 六方 ”相，该相为超点阵结构；在 200~250℃形成体 心立方正交的卢”相；300℃以上，在晶内及晶界上生成 不均匀分布的平衡的面心立方 沉淀相【 ]。正是由 于有弥散分布和热稳定的颗粒相存在，才使镁合金体 现出较好的高温性能。稀土元素对镁合金高温性能提 高的作用机制还表现在使晶界和相界扩散渗透性减 小，相界的凝聚作用减慢，且第二相在整个持续时间内 始终是位错运动的有效障碍Ⅲ1 ；稀土元素还可以减少 金属表面氧化物缺陷集中，改变其结晶晶格的参数，从 而使合金具有优良的抗氧化性能。 2．2．1 去除氧化物夹杂 由于镁的化学性质活泼，与氧有非常大的化学亲 和力．可直接生成稳定氧化物 MgO。因此，在镁合金 中 ，氧化物夹杂主要 为 MgO。而且 MgO膜属于疏松 型，无保护作用 】。而稀土金属元素的氧化膜致密度 大于 1，能形成较致密的具有保护性的氧化膜，并有助 于降低金属熔体的氧化速度。同时由于稀土元素与氧 的亲和力大于 Mg与 O的亲和力rl ，因此稀土加入到 镁合金熔液中，将生成稀土化合物，从而起到去除氧化 物夹杂的作用。 2．2．2 去除氢 在熔炼过程中，由于镁与水的反应使镁合金具有 较强的吸氢倾向，而溶解于镁合金熔液中的氢是铸件 产生气孔、针孔、缩松等铸造缺陷的原因。因此，必须 降低镁合金熔液中的含氢量。当稀土元素加入镁合金 熔液后 ，稀土元素与水和熔液中的氢反应 ，生成稀土氢 化物和稀土氧化物，从而达到除氢的 目的。 2．2．3 稀土元素与熔剂的交互作用 镁合金熔炼时，一般采用熔剂覆盖与精炼，熔剂的 主要成分为 MgC1 。RE与 MgC1 反应形成 REC1。， 这样导致 RE元素的损失。熔炼时熔剂使用不当会引 起熔剂夹杂，影响合金性能。因此，镁合金通常使用的 熔剂不适于熔炼含 RE的镁合金。K．s等 已经开 发了一种适于熔炼含 RE的镁合金的熔剂，其成分为 (质量分数)：35 BaCI ，30 MgCl ，10 0／4 KCI，25 CaF。。采用这种熔剂后，在熔炼过程 RE的损耗 由 18 降到 1O 。 2．2．4 提高镁合金的耐腐蚀性能 镁合金的化学性质活泼，将镁合金置于空气中或 溶液中，其表面都会形成一层很薄的氧化膜。这种多 孑L状的氧化膜对镁合金基体并无 良好的防腐蚀作用， 且膜质脆 ，极易被腐蚀。稀土元素能有效的起到改变 合金腐蚀层结构，强化阴极相控制，影响合金腐蚀性的 综合作用 ，因此能大大提高镁合金的耐腐蚀性能。 2．2．5 改善镁合金的阻燃性能 镁合金在大气条件下熔炼和浇注极易氧化燃烧， 是阻碍镁合金推广应用的重要因素。目前一般采用熔 引 M ” 0 L L L L L L L L L L L L L 卜 ， ．。 0 0 " H ¨ ＆ 互 螺～№ Y F O U N D R Y T E C H N O L O G Y V 0 1．29 N O ． 1 1 N O V ． 2008 剂覆 盖 和 气体保 护 法 熔 炼 生 产镁 合 金 ， 或 用 半 固态 铸 造成 型 工 艺 以 降低作业 温度 ，但还 是存在 不 少 的缺点 。 研究发 现 ‘] 7 , 183 ， 稀 土 在 镁 合 金 中会 聚 集 ， 并 有 在 液 态 下 向表 面 聚集 的趋势 ， 而 稀 土 在 镁 合金 熔 体 表 面 的 聚 集有利于 促进表 面 氧化膜 的形 成 。 R E 与 氧 的 亲 和 力 远 大 于 M g 与 氧 的亲 和 力 ， 它将 和 渗人 的 氧 以 及 M gO 发 生 反 应 ， 生 成 稀 土 氧 化 物 R E 。O 。 ， 并 还 原 出 M g， 另 有 少量 的 A I 也 将与氧反 应 生 成 A 1：O 。 ，从 而 生 成 主 要 由 M gO 、 A 1：O 。 、 R E ：O 。 、 M g。， A 1。。组 成 的致 密 保 护 膜 ， 从 而起 到阻燃作用 ，提 高 了镁合金 的起 燃 温 度 。 2． 2． 6 提高流 动性 由于 R E 与 M g 能 形 成 简 单 的 共 晶体 系 ， 形 成 的 稀 土 镁合金 结 晶温 度 间隔小 。 因此 ， R E 与 M g 形 成 的 低熔点共 晶体具 有很 好 的流 动性 。 而 且 ， R E 加 入 M g 合金 后 ，合金 的流 动性增加 ， 缩松 、 热裂倾 向减 小 。 2． 2． 7 强 化作用 稀土 元 素加入 镁 合金 后 可 以 细 化 镁 合 金 的 晶粒 ， 从 而 开 发 了 一 系列 含稀 土 的镁 合金 。 尽 管稀 土 元 素对 铸态 镁合金 的室 温 力学 性 能 影 响较 小 ， 但 是 却 显 著 提 高镁 合金 的高温 拉伸性 能和 蠕 变 强 度 ， 特别是 对 低 A l 的 M g— A 1 系合金 ，这 一 效果 尤 为显 著 。 2． 2． 8 对 电导率 的影 响 稀 土 元 素提 高镁合金 的铸造 性 能 和 高温 力学性 能 的 同时 ，并 不 影 响合金 的 电 导 率 。 这 在 制 造 轻 质 电子 仪器 壳体 时 ，对 要 求具 有 高的 电导 率 ， 降低 噪音 水平 的 应 用 中 ，具 有 重 要 意 义 。 3 结 语 镁合金 的力学性 能尤其是 高温 力 学性 能 的不 足严 重 影 响着镁合金 的广泛 应用 。 通 过添加合金 元 素来改 善镁合金 的性能 ， 是 一 种行 之有效 的 ，也 是 目前镁 合金 研究 的 一 个热点方 向 。 由于 向镁 合金 中加 入 两 种 或两 种 以 上 的合金 元 素 ， 分 析起 来较 为复 杂 ， 所 以 目前 此 类研究较 少 ， 大多 集 中在 加入 单 一 元 素来 改 善 合金 性 能 ， 而 且 大 部分加入 单 一 元 素的研 究 已 经 比较成熟 ， 所 以今后 应 该 以加入 多种 元 素来研 究 对镁合金 性 能 的 综合影 响 为主 。 参 考 文 献 [ 1 ] A S M ． Intern ationalM agnesium and Ma gnesium A lloy[ M ] ． 0 H ： M etalP ark， 1999 ． [2] 余 琨 ， 黎 文 献 ． 王 日 出 ， 等 ． 变 形 镁 合 金 的 开 发 及 应 用 [J ] ． 中国有 色金 属学报 ， 2003 ， (4 )：279 — 280． [3 ] 黎 文 献 ． 镁及 镁合金 [ M ] ． 长沙 ：中南 大学 出版社 ． 2005 ． [ 4 ] W H R othery， G V R ayn or． T he S tru ctu re ofM etals an d A lloys[ M ] ． L o ndon ： In stitute ofM etals ， 1 962． [5 ] M M ichael， A vedesian ， H B aken A S M S peciality M ag— D eslu m 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