湿地重金属

黄河口湿地层沉积物中重金属的 分布特征及其影响因素 刘淑民1，姚庆祯1，刘月良2,单凯2，张晓晓1，陈洪涛1(,于志刚1 (1.中国海洋大学海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室， 青岛 266100; 2.山东黄河三角洲国家级自然保护区管理局，东营 257091 ) 摘要：在黄河口湿地的枯水期(2009年4月)和丰水期(2009年6月)分别采集表层沉积物样品，了Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、As、Hg的含量与分布特征。结果表明，Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、As、Hg的平均含量分别为:22.1±5.2μg/g、53.8±7.6μg/g、78.4±13.2μg/g、60.5±8.9μg/g、0.250±0.099μg/g、7.7±2.7μg/g、0.055±0.039μg/g，且重金属含量表现为枯水期>丰水期。黄河口湿地表层沉积物中重金属含量处于国内河口湿地中等水平，低于欧美发达国家河口湿地的含量。有机质的含量影响了枯水期黄河口湿地表层沉积物中重金属的含量。Cu、Zn在枯水期以及As、Hg在丰水期与细粒径颗粒物显著正相关，<16μm的细颗粒物能吸持较多的重金属。 关键词：黄河口；湿地；表层沉积物；重金属 中图分类号： 文献标识码：A 湿地是界于陆地和水体之间的一类独特的生态系统，兼有水、陆特征，是污染物的重要屏障[1,2]。近年来，随着地区经济的快速发展，工业、生活造成的重金属污染物增多，大量污染物汇集于河口湿地，使得湿地面临越来越严重的重金属污染物的冲击。 国内外学者对湿地沉积物中的重金属进行了大量研究[3-5]。杨蕾等[3]对珠江磨刀门河口沉积物中重金属含量和分布特征进行分析，表明重金属元素含量与CEC、小于0.001μm粒径的黏粒相关性显著，易于富集在有机质含量高的沉积物中。陈振楼等[4]分析了上海滨岸潮滩沉积物重金属元素的空间分布格局，调查结果表明大型排污口附近、水动力条件较弱的高潮滩部位是重金属累积并富集的主要部位。苏芳莉等[5]对辽宁双台河口芦苇湿地进行研究，结果表明芦苇根组织对Pb的净化具有重要作用。以往这些研究[3-7]主要集中在红树林湿地、长江口滩涂湿地等，对于黄河口湿地中重金属的研究报道较少。 本文对黄河口湿地表层沉积物重金属元素空间分布格局及其影响因素进行了分析，以探讨重金属在河口湿地环境中的累积和空间分布规律，为黄河口湿地的环境管理和生态修复提供科学依据。 1 材料与方法 1.1样品采集及预处理 黄河口湿地处于东经117º 15´-119º 15´，北纬36º 41´-38º 16´，属北方长日照地区，是中国最年轻、最具特色的湿地[1]。为综合研究黄河口湿地表层沉积物中重金属的分布规律及季节变化，选取黄河口湿地中有代表性的河口湿地和滨海湿地进行研究(图1)。为充分考察湿地类型对重金属含量的影响，将研究区域划分为三个区，其中，A区位于黄河三角洲自然保护区的核心区，植被以芦苇为主，设置A2-A4共3个采样点，垂直黄河岸分布；B区位于黄河入海前的最后一个浮桥下方，植被以柽柳为主，设置B0-B8共9个采样点，B1-B8垂直河岸和海岸分布；C区位于黄河故道(1996年改道)附近，目前有海水入侵，有少量碱蓬，设置C1-C5共5个采样点，其中C3-C5垂直海岸及黄河故道分布。A、B、C三区均为天然湿地，其中A区所属的湿地类型为河口湿地，B、C为滨海湿地。表层沉积物样品用塑料勺采集，用封口袋装好后冷冻保存。 沉积物样品带回实验室后，采用LABCONCO冻干机将已经冰冻的沉积物样品冷冻干燥，研磨后过80目塑料筛，用塑料封口袋装好，室温下在干燥器中保存待用。 图 1 黄河口湿地表层沉积物采样站位 Fig. 1 The Sampling Stations in the Surface Sediment of Wetlands of the Yellow River Estuary 1.2分析方法 沉积物按照《海洋监测：沉积物分析》(GB17378.5—2007)的推荐方法消化。Cu、Pb、Zn、Cr采用火焰原子吸收分光光度法测定；Cd采用石墨炉原子吸收分光光度法(美国热电公司SOLAAR-M6)测定；As和Hg采用原子荧光光度法(北京吉天公司AFS-930)测定。分析过程中使用近海沉积物GBW07314作内控样进行质量控制。 沉积物粒度采用Mastersizer2000激光粒度仪测定；有机碳采用德国EA2000元素分析仪测定。 2 结果 2.1表层沉积物的粒度组成 调查区域表层沉积物粒径组成变化范围较大。2009年4月份，颗粒物粒径在0-16μm，16-63μm和>63μm的平均体积分数分别为39.85%，51.85%和8.30%，其中16-63μm粒径颗粒物为颗粒物的主要组分 (图2)。2009年6月份，表层沉积物颗粒物粒径在0-16μm，16-63μm和>63μm的平均体积分数分别为24.67%，59.31%和16.02%，其中16-63μm粒径颗粒物为颗粒物的主要组分(图3)。三个区域中，B区中值粒径相对较低，但是在B0站却有最大值，分别为40.83μm、41.53μm。C区表层沉积物中值粒径随着与海岸的距离减小而降低(图2,3)，具体表现为，在枯水期，表层沉积物中值粒径在距海岸较远的C3站位为20.85μm，而在距海岸较近的C5站位降低为15.81μm，而丰水期，C3站位的中值粒径为34.2μm，C5站位则为15.57μm。整体上看，表层沉积物的中值粒径表现为枯水期<丰水期。 图 2枯水期黄河口湿地表层沉积物粒度组成 Fig.2 Particle Size Distribution in the Surface Sediment of Wetlands of the Yellow River Estuary in dry season 图 3丰水期黄河口湿地表层沉积物粒度组成 Fig. 3 Particle Size Distribution in the Surface Sediment of Wetlands of the Yellow River Estuary in flood season 2.2 重金属的含量 黄河口湿地表层沉积物中重金属元素Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、As、Hg的平均含量分别为：22.1±5.2、53.8±7.6、78.4±13.2、60.5±8.9、0.250±0.099、7.7±2.7、0.055±0.039μg/g，其含量的高低顺序是：Zn> Cr> Pb> Cu> As> Cd >Hg。整体来看，除Pb外，沉积物重金属含量枯水期>丰水期。对于Pb，各站位均表现为丰水期>枯水期。进一步地，通过对两时期湿地表层沉积物重金属含量进行显著性检验发现，在置信度95%下，两季Cu、Pb、Zn、Hg的含量并无显著性差异，而Cr、Cd、As的含量在两季存在显著性差异，表现为表层沉积物中Cr、Cd、As的含量在枯水期较高，丰水期较低。 除Pb、Cd外，表层沉积物重金属含量均低于土壤环境质量一级标准；与中国土壤环境背景值[18]相比较，Pb、Cd的含量较高，Cu、Zn、Cr、As、Hg含量与背景值相当。 与吴晓燕等[8]报道的2004年-2005年的黄河口沉积物的结果比较，除As外，其他重金属含量高出其观测值，其中Pb、Cr、Zn的差异较大。将黄河口湿地与邻近海域莱州湾[9]表层沉积物重金属含量对比发现，重金属元素的平均含量均高于莱州湾表层沉积物重金属水平。 与国内其他河口湿地[10-11]相比(表1)，黄河口湿地表层沉积物中重金属元素的含量处于中等水平，其含量低于珠江口沉积物重金属水平。与欧美发达国家典型河口[12-14]相比，黄河口湿地表层沉积物中重金属元素的含量处于较低水平。 表1黄河口湿地表层沉积物与世界其他河口沉积物重金属含量的比较(μg/g) Tab. 1 Comparion of Heavy Metal Concentrations in Surface Sediment of World’s Main River Estuary(μg/g) 地区 Cu Pb Zn Cr Cd As Hg 参考 枯水期 20.7±5.1 56.1±7.1 75.8±10.5 57.4±7.8 0.168±0.043 6.0±1.4 0.046±0.036 黄河口湿地 丰水期 23.4±4.8 51.6±7.6 81.0±14.7 63.5±9.3 0.323±0.072 9.3±2.3 0.064±0.038 平均值 22.1±5.2 53.8±7.6 78.4±13.2 60.5±8.9 0.250±0.099 7.7±2.7 0.055±0.039 本研究 黄河口沉积物 18.6 13.3 32 20 0.13 9 0.045 8 莱州湾滨海湿地 10.5 9.9 34.8 - 0.14 - - 9 长江口潮滩 27.7 22.1 112 33.6 - - - 11 珠江口沉积物 40.9 59.5 115 - - - - 10 英国Thames河口 61 179 219 59 1.3 - - 12 德国Rhine河口 600 800 2900 1240 45 - - 13 美国Narragansett湾 190 140 250 155 0.8 - - 14 土壤环境质量一级标准 35 35 100 90 0.2 15 0.2 中国土壤环境背景值 22.6 26 74.2 61 0.097 11.2 0.065 18 注： - 表示参考文献中无该数据 2.3 重金属的空间分布 2.3.1枯水期重金属的空间分布 Cu：A区，A1站含量较高，为32.5μg/g；其它站位含量差别不大。B区，靠近黄河河道的B0站位含量最低，为15.0μg/g；随着与河岸距离的增大，含量逐渐升高。C区，黄河故道上的C1含量最低；随着与海距离的减小，Cu的含量逐渐升高。 Pb：A区，A3站含量较高，为60.5μg/g。B区，Pb含量分布波动较小，最小值位于B7站位，为33.0μg/g。C区表现为随着与海距离的减小，含量升高；在距海岸较近的站位C5有最大值，为62.8μg/g。 Zn：Zn含量在各个站位分布波动较小。A区，A1站含量较高，为112.2μg/g。B区，在B7站位有最大值，为114.7μg/g；最小值位于B0站位，为51.9μg/g。在C区表现为随着与海岸距离的减小，含量升高；最小值位于C2站位，为66.9μg/g。 Cr：A区，A3站含量较高，为77.5μg/g。B区，整体上随着与河岸距离的增大，含量逐渐升高；B6站位含量最高，为70.8μg/g。C区表现为随着与海岸距离的减小，含量升高；在距海岸较近的站位C5有最大值，为77.7μg/g。 Cd：A区，A1站含量较高，为0.35μg/g。B区，在距海岸较远的B1站位有最小值，为0.27μg/g；在B0、B5、B8站位有最大值，为0.44μg/g。整体上表现为B区域含量较高，A、C区域含量较低。 As：A区有最大值，位于A1站位，为15.7μg/g。B区有最小值，位于黄河河道上距海最近的B0站位6.1μg/g。在C区表现为随着与海岸距离的减小，含量升高。整体表现为A区域较高，B、C区域较低。 Hg：A区，A1站含量较高，为0.163μg/g，本区其他站位含量相差不大。B区出现极大值，位于距河道较近的B1站位，0.159μg/g。C区有最小值，位于C1站位，为0.03μg/g。Hg的含量表现为A区较低，B区相对较高，而C区则表现为随着与海岸距离的减小，含量降低。 图4 黄河口湿地枯水期表层沉积物重金属含量的变化 Fig. 4 Heavy Metals Distributions in Wetlands of the Yellow River Estuary in Dry Season 2.3.2丰水期重金属的空间分布 Cu：A区，整体表现为随着与河岸距离的增加，含量逐渐增加；在A4站位有最大值为23.6μg/g。B区在B5站位含量达到最大，为32.41μg/g；最小值位于B3站位，为16.0μg/g；分布趋势整体波动较小。C区，在C4站位含量较高，为19.92μg/g。 Pb：Pb含量在调查区域内分布整体波动较小。A区，整体表现为含量随着与河岸距离的增加，逐渐降低。B区有最大值，位于黄河河道上距海最近的B0站位，为73.3μg/g。C区有最小值，位于距海岸最近的C5站位，为47.5μg/g。 Zn：A区，整体表现为随着与河岸距离的增加，含量逐渐增加。在B区有最大值，位于黄河河道上距海最近的B0站位，为98.37μg/g。在C区有最小值，位于C2站位，为62.25μg/g。Zn在A、B区都整体上表现为随着与河道距离增加，相应含量逐渐增加。 Cr：整体上含量在调查区域内波动较小。A区，整体表现为随着与河岸距离的增加，含量逐渐增加。B区有最大值，位于黄河河道上距海最近的B0站位,为76.14μg/g；最小值位于B1站位，为46.28μg/g。C区，在距海较近的C5站位有最大值为59.87μg/g。 Cd：A区有最大值，位于A3站位，为0.25μg/g；最低值位于A2和B3站位，为0.13μg/g。Cd含量的分布在A、B区域整体表现为随着与河道距离增加，相应含量逐渐增加。C区的趋势则为随着与海岸距离的减小，含量降低。 As：A区表现为随着与河岸距离增加，含量逐渐增加。B区有最大值，位于B8站位，为8.5μg/g；最低值位于B5站位，为4.1μg/g。As的含量在A、B区域整体较低，C区域相对较高。 Hg：Hg的含量在A区较低。在B区表现为随着与河道距离增加，含量先降低后升高；最小值位于B0和B5站位，为0.011μg/g。在C区有最大值，位于距海岸最近的C5站位，为0.140μg/g。 EMBED Origin50.Graph 图5黄河口湿地丰水期表层沉积物重金属含量的变化 Fig. 5 Heavy Metals Distributions in Wetlands of the Yellow River Estuary in Flood Season 3 讨论 3.1重金属的来源及行为分析 为分析黄河口湿地重金属的来源，采用SPSS软件，对枯水期和丰水期表层沉积物重金属分别进行分析，元素间距离越大，说明各聚类变量之间差异越显著。枯水期和丰水期表层沉积物中重金属均可以分为两类(图6，7)，第一类元素包括Cu、Cd、As、Hg，这几种元素具有较为相似的变化趋势，可能存在相似的来源；第二类元素包括Pb、Zn、Cr，这三种元素可能存在相似的来源。反映出黄河口湿地表层沉积物重金属可能有两个或两个以上的重要来源，不仅有自然来源，更有附近工农业生活污水排放来源。 图6枯水期表层沉积物重金属的聚类分析 Fig. 6 The Cluster of Heavy Metals of surface sediments in Dry Season 图7丰水期表层沉积物重金属的聚类分析 Fig. 7 The Cluster of Heavy Metals of surface sediments in Flood Season 进一步枯水期和丰水期重金属元素含量进行相关性分析，枯水期Cu和Zn、Hg分别显著相关，As分别和Pb、Cr显著相关，Cd与其他元素相关性较差(表2)，丰水期Cu、Pb、Zn、Cr、Cd相互之间均具有显著相关关系，Hg和As具有显著相关关系(表2)。虽然Cu、Cd、As、Hg可能有相似的来源，Pb、Zn、Cr有相似的来源，但同来源金属间并一定有相似的行为，这种差异在枯水期更为明显。究其原因，这可能是由于枯水期生物活动频繁，植物生长正处于旺盛期，沉积环境变化较为复杂，影响因素比较多，从而导致其变化规律性较差。 表2 黄河口湿地表层沉积物重金属含量的相关系数 Tab. 2 The Correlation coefficients between the concentrations of heavy metals in the Surface Sediment of Wetlands of the Yellow River Estuary 重金属 Cu Pb Zn Cr Cd As Hg Cu 1.0000 0.2289 0.8423** 0.3210 -0.2195 0.4462 0.5818** Pb 0.6314** 1.0000 -0.0909 0.4368 -0.2131 0.7257** 0.2525 Zn 0.6889** 0.6891** 1.0000 0.3585 -0.1974 0.2806 0.3829 Cr 0.8951** 0.5479** 0.6451** 1.0000 -0.1767 0.5543** -0.2675 Cd 0.7824** 0.6470** 0.5545** 0.6334** 1.0000 -0.5694 0.0834 As -0.5897 -0.5814 -0.6369 -0.3771 -0.5021 1.0000 0.0740 Hg -0.4334 -0.6018 -0.3994 -0.3497 -0.5136 0.4683* 1.0000 注：灰色部分为丰水期各金属含量的相关系数，无色部分为枯水期各重金属含量的相关系数； **代表在0.01水平上显著相关，*代表在0.05水平上显著相关 3.2 影响重金属含量的因素 沉积物中重金属的含量及分布不仅取决于其来源，而且还与沉积物的颗粒粒径、有机物的含量以及沉积物的沉积环境等多种因素有关[16]。通常，影响湿地表层沉积物中重金属含量及分布的环境因子主要是沉积物中有机质、沉积物的粒度以及铁、锰的含量等[16]。 3.2.1有机质 有机碳(TOC)与有机质含量有很好的正比关系，有机碳(TOC)的变化能反映有机质的变化。表层沉积物重金属浓度与有机碳(TOC)含量的相关系数见表3，可以看出除Cr、Cd外，枯水期其它重金属均与有机碳(TOC)呈显著相关关系，说明Cu、Pb、Zn、Hg、As在表层沉积物中的分布明显受到有机质含量的控制，而Cr、Cd与有机物之间的结合作用较弱，分布没有明显受到有机质含量的影响。丰水期表层沉积物中Hg含量与有机碳(TOC)含量显著相关，推测表层沉积物中可能含有有机配体可与Hg及Hg的化合物结合[3]，使表层沉积物中的Hg不易流失，产生正相关关系。从区域上看，B区有机质含量较高，相应的Hg在该区域含量也较高。 从相关系数可以看出，枯水期表层沉积物中有机质与重金属的相关性要高于丰水期，这是由于有机碳(TOC)往往分布在较细小的颗粒上，而较粗的沙粒有机碳(TOC)含量很少，因此使有机碳对不同水期和站位的影响有很大差异，这一结论与吴晓燕[8]得出的结论相吻合。 表3 黄河口湿地表层沉积物重金属含量与TOC(%)的相关系数 Tab. 3 Correlation Coefficient of the Concentration of Heavy Metals and TOC(%) TOC% Cu Pb Zn Cr Cd As Hg 枯水期 0.7185** 0.4065* 0.4701* 0.1184 -0.3218 0.5503** 0.4532* 丰水期 -0.2973 -0.5187 -0.2501 -0.1936 -0.5186 0.2332 0.6962** 注：**代表在0.01水平上显著相关，*代表在0.05水平上显著相关 3.2.2沉积物粒径 沉积物粒度分布是物质来源、输移能力和输移路径的综合反映, 也是影响金属含量的一个重要因素[15]。在许多研究中，沉积物细粒级组分与重金属含量之间均呈显著的正相关关系[16-17,19]。李柳强等[20]在对中国红树林表层沉积物中重金属分布和粒度关系研究时，发现Cu、Pb、Zn、Cr、As的含量与小于0.001mm黏粒含量的相关性达显著或极显著水平，认为小于0.001mm黏粒是土壤无机胶体的核心部分，对重金属元素具有巨大的吸附作用。 对表层沉积物重金属和颗粒物粒径作相关性分析(表4)，结果表明，在枯水期，Cu、Zn含量和粒度<16μm的颗粒含量呈显著正相关，和粒径为16-63μm的颗粒含量呈显著负相关，和粒径为>63μm的颗粒含量呈显著负相关；在丰水期，As、Hg含量和粒径<16μm的颗粒含量呈显著正相关，和粒径为16-63μm的颗粒含量呈显著负相关。 表 4 黄河口湿地表层沉积物重金属含量与粒径的相关性 Tab. 4 Correlation Coefficient of the Concentration of Heavy Metals and Particle Diameter 粒径 Cu Pb Zn Cr Cd As Hg 枯水期 >63μm -0.737** -0.4 -0.609** -0.379 -0.122 -0.465 -0.412 16-63μm -0.592* -0.116 -0.559* -0.071 -0.218 0.009 -0.367 <16μm 0.721** 0.11 0.642** 0.221 0.197 0.209 0.428 丰水期 >63μm 0.067 0.389 0.317 0.045 0.212 -0.152 -0.369 16-63μm 0.33 0.351 0.228 0.103 0.442 -0.665** -0.646** <16μm -0.287 -0.452 -0.323 -0.101 -0.44 0.587* 0.672** 注：**代表在0.01水平上显著相关，*代表在0.05水平上显著相关 Cu、Zn在枯水期以及As、Hg在丰水期与细粒径颗粒物含量显著正相关，<16μm的细颗粒物能吸附较多的重金属，这是因为细颗粒物有巨大的比表面积，表面带有较多的电荷[22]，因此对重金属能直接吸附；此外，小颗粒物中含有大量的铁、锰氧化物和细小的有机颗粒[19]，这些物质对重金属有很强的吸持作用，从而影响沉积物对重金属的吸附。 Cu、Zn在枯水期以及As、Hg在丰水期与粒径为>63μm的颗粒含量显著负相关，>63μm的颗粒含量增加，重金属含量相应的降低。粗颗粒物比表面积较小[22]，对重金属吸持能力差，从而影响沉积物中重金属的吸持。 此外，从表4可以看出，Pb、Cr、Cd、As、Hg在枯水期与颗粒物粒径的相关关系未达显著水平，Cu、Pb、Zn、Cr、Cd在丰水期与颗粒物粒径的相关关系未达显著水平。类似的现象在严立文等[21]对黑泥湾海带养殖区的研究中也曾发现，究其原因，除重金属的来源差异外，这可能与研究海域空间尺度较小有关，此时粒径已不再是影响重金属含量的主要因素。 3 结论 (1) 黄河口湿地表层沉积物中重金属元素Cu、Pb、Zn、Cr、Cd、As、Hg的平均含量分别为：22.1±4.9、53.8±7.6、78.4±12.0、60.5±9.0、0.25±0.10、7.7±2.3、0.055±0.035μg/g，表层沉积物中Cr、Cd、As的含量在枯水期较高，丰水期较低。重金属元素的含量处于国内河口湿地中等水平；与欧美发达国家典型河口相比，重金属元素的含量处于较低水平。 (2)黄河口湿地表层沉积物重金属可能有两个或两个以上的重要来源。Cu、Cd、As、Hg可能有相似的来源，Pb、Zn、Cr有相似的来源。 (3) 在枯水期黄河口湿地表层沉积物中Cu、Pb、Zn、As、Hg含量与有机碳含量显著正相关，其在表层沉积物中的分布明显受到有机质含量的控制，而Cr、Cd分布没有明显受到有机质含量的影响。丰水期表层沉积物中Hg含量与有机碳含量显著相关。从相关系数可以看出，枯水期表层沉积物中有机质与重金属的相关性要高于丰水期。 (4) Cu、Zn在枯水期以及As、Hg在丰水期与细粒径颗粒物显著正相关， <16μm的细颗粒物能吸附较多的重金属。 参考文献： [1]田家怡,王秀凤,蔡学军等. 黄河三角洲湿地生态系统保护与恢复技术[M]. 中国海洋大学出版社, 2005. 2. 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