第 23卷 第 5期
2 0 1 0年 1 0月
污 染 防 治 技 术
POLLUT ION CONTROL TECHNOLOGY
Vo.l 23, No. 5
Oc t. , 2 0 1 0
二硫化碳废气治理技术及其展望
李续融, 柳知非, 庞德红
(青岛理工大学环境与市政工程学院, 山东 青岛 266033)
摘 要: 介绍了二硫化碳的性质及对人体和环境的危害, 结合近年来国内外有关二硫化碳净化技术的研究成果, 对各
种净化技术的特点进行了
,并指出了净化二硫化碳技术的前景。
关键词: 二硫化碳;治理技术
中图分类号: X701; X7011 3 文献标识码: A
Research Progress of the Treatm ent of Carbon D isulfideW aste Gas
LIXu-rong, LIU Zh-i fe,i PANG De-hong
(S chool of Environmental andM unicipalE ng ineering, Qingdao Technolog ical University,
Qingdao, Shandong 266033, China)
Abstrac t: The character and ha rm of carbon disulfide is briefly described, the treatment techno logy o f carbon disu lfide waste
gas is introduced, finally the pro spect o f rem ova l o f carbon d isu lfide is po inted out.
K ey words: carbon disulfide; treatment techno logy
收稿日期: 2010- 05- 11
作者简介:李续融 ( 1987) ), 女,湖北潜江人,硕士研究生, 研
究大气污染与防治。
二硫化碳 ( carbon d isu lfide, CS2 )是一种常见的
有机溶剂和化工原料,工业上广泛用于生产粘胶纤
维、玻璃纸、四氯化碳、农药和橡胶的硫化等。在生
产和使用过程中产生的大气量、低浓度的 CS2废气
高毒、易燃、易爆,对环境和人体健康危害极大 [ 1]。
为了保护环境和人体健康,控制 CS2的排放是非常
必要的。
文中对已有的 CS2净化技术进行了综合评述,
为 CS2废气净化技术的发展提出了参考性的建议。
1 二硫化碳的性质和危害
1. 1 二硫化碳的性质
CS2系无色或微黄色透明油状液体, 极易挥
发,有毒, 纯品几乎无臭, 稍有微甜的醚样气味,粗
品因含其他硫化物而有烂萝卜气味。分子量为
76. 14,密度 1. 26 g /cm3 ( 20 e ), 熔点 - 111. 6 e ,
沸点 46. 3 e , 燃点 90 e , 闪点 - 30 e 。它能与
苯、乙醇、乙醚及氯仿等以任意比例互溶, 几乎不溶
于水。在室温下易挥发,其蒸气比空气重 2. 62倍,
能与空气形成范围广阔的爆炸性混合物, 爆炸极限
为 1. 3% ~ 50%。CS2可因静电荷而起爆, 遇火星、
高温、氧化剂有燃烧危险, 于 130 e ~ 140 e 可以
自燃。
1. 2 二硫化碳的危害
1. 2. 1 二硫化碳对环境的危害 CS2的化学反应
活性较低, 但在平流层中通过光化学反应, 易被氧
化成 SO 2, 导致酸雨的形成。因此 CS2对大气环境
所造成的危害是不容忽视的。
1. 2. 2 二硫化碳对工业生产的危害 CS2对工业
生产也有很大危害。 CS2缓慢水解生成硫化氢 [ 2 ] ,
腐蚀生产设备, 造成经济损失;同时毒害下游工业
的催化剂, 如合成甲醇、烷基化过程及合成氨等的
催化剂 [ 3]。
1. 2. 3 二硫化碳对人体的危害 CS2是一种多系
统亲和毒物,对神经、心血管、生殖、胃肠道、泌尿等
系统均有毒害作用 [ 4- 14]。CS2主要经呼吸道进入
人体,高浓度时皮肤亦可吸收。吸入人体后的 CS2
广泛分布于肝、肾、脑、肺、脂肪、肌肉、脾、心、肾上
腺等器官中,其中在肝、肾组织中含量最高,脑组织
中含量最低,但驻留时间最长,中毒主要表现为中
枢和外周神经 损害。一 次接触高浓 度 CS2
2010年 10月 李续融等 1二硫化碳废气治理技术及其展望 # 73 #
( 3 500 mg /m
3
)可引起严重麻痹症状; 中等浓度
CS2 ( 512~ 2 560mg /m
3
)接触数月可引起神经精神
疾病; 低浓度 ( 50 ~ 60 mg /m3 )长期接触可引起心
血管病变。CS2不仅能引起神经、心血管等系统的
病变, 导致高血压、冠心病、记忆力减退和失眠等,
而且对生殖系统也有毒害。有文献报道, CS2具有
胚胎毒性和生殖毒性 [ 15, 16] , 对接触女工月经也有
影响 [ 17]。CS2可导致胚胎发育障碍和子代先天缺
陷,而且这种致畸作用可隔代遗传。
2 二硫化碳治理技术
CS2废气的治理技术历经多年的发展, 已经形
成一些卓有成效的方法。下面将对各种处理 CS2
废气的方法进行介绍。
2. 1 冷凝法
CS2的沸点为 46. 3 e ,液化温度低, 所以采用
冷凝法回收 CS2是一种既经济又方便的方法。废
气中 CS2含量越高,冷却温度越低,则回收效果越
好。目前有些厂家采用常温水 (自来水 )冷却回收
CS2,然后将废气直接从排毒塔排出, 这种方法的回
收率较低。比较合理的方法是采用多级列管加填
料 (例如瓷环 )冷却回收 CS2。此方法冷却面积大,
冷却效率高, 费用较低。其基本
是: 先将 CS2
废气经常温水 (自来水 )冷却 (一级 ), 再经冷冻水
冷却 (二、三级 ) , CS2及水蒸气等可凝性气体被冷
凝下来,再进行提纯回收, 经这种方法处理后 CS2
的回收率大约能提高 20%左右 [ 18]。
2. 2 吸附法
采用吸附法处理 CS2废气需要吸附性能良好
且成本低廉的吸附剂, 最常用的吸附剂是活性炭。
活性炭吸附 CS2属于以物理吸附为主的放热吸附,
低温有利于吸附,温度对活性炭的平衡吸附量有负
效应, 而且影响相当严重。活性炭吸附 CS2主要在
微孔中进行,吸附量与吸附剂比表面积和微孔体积
有关。水分对活性炭吸附 CS2的能力有影响, 因为
活性炭对 CS2 与水蒸气的吸附具有明显的选择
性 [ 19] ,当水分超过 6% ~ 8% (w )时, CS2的吸附量
急剧下降。
活性炭吸附 CS2的一般流程为 [ 20 ] : CS2废气
通过活性炭床层时 CS2被吸附,当活性炭吸附达到
饱和时,利用 CS2沸点低 ( 46. 3 e )的特性,加热使
其解析出来,再冷凝回收。也可用蒸汽直接解析,
解析后的活性炭经干燥、冷却后可重新使用。
截止到目前,对活性炭吸附 CS2的研究较多而
对活性炭纤维 (ACF)吸附 CS2的报道较少。ACF
具有比表面积大、微孔数量多、孔径分布窄、吸附速
度快、再生能力强等特点在最近倍受关注 [ 21, 22 ]。
例如, Y ang等 [ 23]系统的研究了 ACF吸附液相中
CS2的行为, 考察了流量、浓度、pH值对吸附穿透
曲线的影响。黄迅等 [ 24, 25 ]研究了 CS2蒸气在 ACF
上的静态和动态吸附行为, 指出 CS2在 ACF上的
静态吸附曲线是 I型, 符合微孔填充机理。同时考
察了温度、浓度和载气流速以及床层高度对吸附的
影响。ACF对 CS2的吸附性能比活性炭优越, 且
使用方便, 吸附量大 [ 26]。
另外, 王亚宁 [ 27 ]等采用树脂作为吸附剂研究
了其对 CS2废气的处理;陈益林、吴文艳等 [ 28 ]采用
动态吸附法研究了 CS2在硅胶上的吸附性能。
2. 3 完全氧化法
完全氧化法包括催化氧化法和热力燃烧法,后
者需用大量外加燃料燃烧来供热, 使废气温度提高
到 CS2的完全氧化温度。催化氧化法与热力燃烧
法的比较见表 1。显然,催化氧化法在一定条件下
要优于热力燃烧法。
表 1 催化氧化法与热力燃烧法的比较
方法
参数 催化氧化法 热力燃烧法
处理温度 /e 200~ 400 600~ 800
燃烧状态 接触不产生火焰 在高温火焰中停留一定时间
空间速度 /h- 1 15 000~ 50 000 7 500~ 12 000
停留时间 / s 0. 24~ 0. 14 0. 5~ 0. 3
热力燃烧法是 CS2废气在热交换器中预热后,
进入热力燃烧室进行燃烧的方法。该方法的主要
原理是使废气中的 CS2和 O2反应生成 SO2进而转
化成 SO 3, 经吸附或冷凝成为 H2 SO4。
催化氧化法是将 CS2废气加热后,在催化剂床
层作用下, CS2在较低温度和较短时间内被氧化为
SO2,再冷凝为浓硫酸的方法。常用的催化剂有 A l
- M n、Pt、T i等。该方法既能便于硫的除去和回
收,又不会产生二次污染。目前世界上较具代表性
的是丹麦托普索 ( Topsoe)公司的 WSA法 [ 29 ]和瑞
士毛雷尔公司的 KVT - SU IFOX法 [ 30 ]。两者的反
应机理相似,如下所示:
CS2 + 3O2
催Ñ
CO2 + 2SO 2
(W SA法中催Ñ又名 CK )
2SO2 + O2
催Ò
2SO3
# 74 # 李续融等 1二硫化碳废气治理技术及其展望 第 23卷 第 5期
(W SA法中催 Ò又名 VK, KVT - SU IFOX法
中催Ò即 V2O5 )
SO3 + H 2O H 2 SO4
2. 4 湿式氧化法
2. 4. 1 螯合铁氧化法 螯合铁氧化法是近年来的
一项重要研究课题, 工业上已广泛用于脱除 H2 S,
如果加以改进, 则可用来脱除 CS2 [ 31 ]。将丙二醇、
异丙醇等醇类作为增溶剂加入到 EDTA螯合铁溶
液中, 可促进难溶于水的 CS2的溶解。实验表明,
在 EDTA - Fe浓度为 0. 2mo l /L,醇含量 (按体积计
算 )约为 30%的条件下, CS2的脱除率可达 96%,
但此反应需在较高压力下进行 [ 32 ]。
2. 4. 2 溴水吸收 ) 电解法 Danie l和 H einrich[ 33 ]
在洗涤塔中采用溴水吸收化纤加工过程中产生的 CS2
废气,得到 HBr和 H2SO4, 然后电解 HB r,再生循环,
吸收液经浓缩后可得到浓 H2 SO4。主要机理如下:
CS2 + 8B r2 + 10H2O 2H2 SO4 + CO2 + 16HB r
2HBr H 2 + Br2
此法回收利用率高,可得到 H2、H 2 SO4等副产
品,且 Br2可循环使用,但运转费用较高,对设备防
腐要求较高。
2. 5 化学吸收转化法
此法是通过化学反应将 CS2转化吸收从而达
到脱除的一种方法。例如湖北省化学研究院开发
研制的 MZX高温有机硫转化吸收型精脱硫剂 [ 34] ,
采用多种金属氧化物复合,添加一定比例的粘合剂
挤压成型后, 再浸渍活性组分后干燥焙烧而成。
MZX精脱硫剂可以有效地将 CS2转化并脱除, 反
应温度为 350~ 450 e , MZX精脱硫剂脱硫操作简
单,费用较低,在工业上可取代传统的钴钼加氢串
联氧化锌的工艺,具有良好的工业应用前景。
同时湖北省化学研究院开发研制的 EZ- 2宽
温氧化锌精脱硫剂 [ 35] ,能通过以下反应:
2ZnO + CS2 = 2ZnS+ CO 2
将 CS2转化吸收, 并且可在常温至 400 e 的宽
温区下使用。其脱硫精度高,能有效保护下游生产
中对硫敏感的催化剂,解决了设备硫腐蚀和催化剂
中毒问题,经济效益显著。
KDS- I型吸收剂是能在常温常压下脱除 CS2
的转化吸收型脱硫剂,此脱硫剂是由胺负载到硅酸
钙载体上制备的, 在 45 e 时 KDS- I型吸收剂对
CS2的脱除率可达 70%以上 [ 36]。
2. 6 催化加氢或催化水解法
催化加氢脱硫剂是采用具有加氢功能的物质
作为活性组分浸渍到 A12O3或者 A12O3 /S iO2载
体上构成加氢催化剂。其活性组分主要有 WN i、
MoN i、M oCo、MoCoN i、WmoN i、WmoN iCo等, 有时掺
入少量 P、B、F等助剂 [ 37]。催化加氢法脱除 CS2是
在 300~ 400 e 使用 CO- MO /A l2O 3催化剂通过加
氢生成 H 2S[ 38] ,发生反应:
CS2 + 4H 2 y CH4 + 2H 2S
反应生成的硫化氢经串联固定床反应器脱除。
催化水解 CS2在反应温度 200 ~ 300 e 进行,
能耗相对较低, 副反应较少。 CS2在催化剂上水解
转化为硫化氢, 然后硫化氢被氧化铁或活性炭脱硫
剂吸附脱除。水解催化剂通常采用活性氧化铝。
上官炬等研究了氧化铝基上 CS2 的水解反应
性 [ 39] ,认为 CS2催化水解反应为碱催化反应, 碱性
有利于 CS2的水解。上官炬、郭汉贤指出,弱的表
面碱性中心是 CS2水解活性中心, 同时次弱的碱性
中心也参与 CS2水解 [ 40]。
低温催化水解可以进一步节能降耗和减少副
反应的发生。王丽等 [ 41]对低温下催化水解 -氧化
耦合一步法脱除 CS2的可行性进行了研究。即在
降低 CS2水解温度的同时,也能将生成的硫化氢脱
除。催化水解 -氧化耦合是在一个反应器内,使用
双功能催化剂或两种不同功能的催化剂,将原料气
经催化合成中间产物, 再进一步催化合成最终产
物 [ 42]。在 CS2的脱除中, 应用了具有水解和氧化
双功能的催化剂, 实现了一步法脱除 CS2。首先
CS2在催化剂的水解中心水解生成中间产物硫化
氢,然后硫化氢在氧化中心被氧化生成单质硫和硫
酸盐而沉积于催化剂上。CS2催化水解 -催化耦
合反应的反应式如下:
CS2 + H 2Oy COS+ H 2 S
COS+ H 2Oy CO 2 + H 2S
H 2S+ 1 /2O2 yH2O + S
H 2S+ 2O 2yH 2 SO4
整个反应的宏观历程可表述为:
王丽等通过研究, 得出此方法在低温 ( 100 ~
130 e )下脱除 CS2是可行的。
2. 7 等离子体法
目前等离子体法处理 CS2废气主要处于实验
室研究阶段, 其基本原理是: 通过陡前沿、窄脉宽
(纳秒级 )的高压脉冲电晕放电或通过电场加速作
2010年 10月 李续融等 1二硫化碳废气治理技术及其展望 # 75 #
用,在常温常压下产生非平衡等离子体, 即高能电
子、O#、OH#等活性粒子, 对 CS2分子进行氧化、
降解反应,使其最终转化为 CO2、SO 2。
2. 8 光分解法
光分解 CS2有两种形式:一种是用特定波长的
光直接照射使 CS2分解; 另一种是在催化剂存在
下,光照使 CS2分解。
直接光降解法中 CS2可直接吸收特定波长的
光辐射而被分解,同时废气中的氧气和水蒸汽也能
吸收辐射产生具有较强氧化能力的羟基和高能氧
原子, 这些自由基可以引起 CS2的氧化反应。
光催化降解 CS2的基本原理是在一定波长的
光照射下, 光催化剂 (如常用的 T iO2 )被激活, 使
H2O生成羟基自由基,然后羟基自由基将 CS2氧化
降解。
2. 9 生物法
生物法利用微生物的生命活动处理 CS2废气,
具有投资省、运行费用低、较少产生二次污染等优
点。生物法的关键在于填料的选择和脱硫微生物
的选择与培养。因为降解 CS2的菌株不易培养驯
化,目前对生物法处理 CS2的研究文献不是很多。
Sm ith和 KeIly曾报道过降解 CS2 的菌株研究结
果,但只报道了一种可用于 CS2降解的菌株 [ 43]。
生物法处理 CS2废气主要是应用噬硫杆菌群
的生化作用, 应用最为广泛的菌种是排硫杆菌
( Th iobac illus Yh ioparus)、氧化硫杆菌 ( T: ThioX -i
dans)等 [ 44]。微生物通过一系列生化反应将废气
中的 CS2转化为无害的 CO2气体、单质硫或硫酸
盐,同时在氧化过程中获得能量, 并以 CS2为碳源
合成细胞成分 [ 45]。反应如下:
CS2 + O2 + H 2Oy C2O+ H2 S
H2 S+ O2 yH2O + S+能量
S+ O 2 + H 2OyH 2 SO4 +能量
CO2 + H2Oy [ CH 2O] + O 2
在国内,生物法处理 CS2废气还处于研究阶
段,目前还未开发出生物法处理的工艺和装备。在
国外, 意大利斯尼亚 ( SN IA )公司和奥地利兰精
( LENZING )公司都拥有应用微生物工程治理粘胶
纤维工业废气中 H 2 S和 CS2的技术。两家公司的
工艺流程很相似:首先将废气泵入生化塔,在生化
塔中利用噬硫杆菌群将废气中的 H 2 S、CS2吸收转
化为硫或硫酸盐,进而稀释成硫酸回收, 净化后的
气体直接排放,废气中其他杂质通过生化塔后的过
滤器滤除,清液经补水和调温后回用。
3 二硫化碳治理技术的前景与展望
现有的各种脱除 CS2的方法都存在一些不足。
催化加氢和催化水解都需要两步完成,而且要在高
温下进行, 这样不仅工序复杂而且投资大。吸附法
需要后处理,会造成二次污染。王丽等进行了低温
下催化水解 -氧化耦合一步法脱除 CS2的研究,但
仍然存在负荷低的问题。因此开发一种操作简便、
能耗低和负荷高的治理方法具有很广阔的发展
前景。
生物法是处理大流量、低浓度 CS2废气最理想
的技术,其运行费用低,去除效果好,比其他处理技
术更具竞争力, 是应大力发展的一种处理方法。但
目前对分解 CS2的菌种的研究还不多,今后应着重
培养优异菌种并优化其生存条件, 尽快投入工业化
应用。
在研究末端治理方法的同时还应从源头抓起,
污染物产生的原因,改进工艺条件和过程,真
正做到绿色设计、清洁生产,这才是最根本、最有效
的方法。
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