V-MCM-41分子筛对CO2氧化乙烷脱氢制乙烯的催化性能研究

V-MCM-41分子筛对CO2氧化乙烷脱氢制乙烯的催化性能研究 工业催化 INDUSTRIAL CATALYSIS 2006年第14卷增刊 283 V?MCM-41分子筛对C02氧化乙烷脱 制乙烯的催化性能研究 氢 李亚男1’2，张 轲2，周广栋2，程铁欣2，甄开吉2 (1(中国石化上海石油化工研究院，上海201208;2(吉林大学化学学院，吉林长春130021) 摘 要:研究了V—MCM-41分子筛对CO:氧化乙烷脱氢制乙烯的催化性能。不同V含量 V—MCM-41催化剂上乙烷的转化率和乙烯的收率均比MCM-41催化剂有明显提高。从乙烯的 的收率 看，5,V—MCM-41催化剂最佳。 关键词:V—MCM-41分子筛;乙烷;乙烯;氧化脱 氢 V基催化剂在低碳烷烃的氧化脱氢反应中的应 方法按照参考文献[4]的方法进行。 用已有报道，如负载型VO。催化剂上CO:氧化乙苯 2结果讨论 脱氢制苯乙烯 、0:氧化烷烃脱氢制相应的烯烃‘2】 1为V—MCM-41催化剂上CO:乙烷氧化脱 等。V—MCM-41分子筛在低碳烷烃的氧化脱氢反应 制乙烯的催化性能。由表1可以看出，在973 中也已有应用旧J。本文研究了V—MCM-41分子筛对 氢 K时 空反应管中存在乙烷气相热脱氢反应。为了避免气 CO:氧化乙烷脱氢制乙烯的催化性能。 相反应，用20,40目的SiC填充满反应管，此时 1实验部分 CO:和乙烷并不发生反应。可见填充SiC可以避免 气相反应。V—MCM-41分子筛的合成及催化反应性能评价 表1 V-MCM-41催化剂上CO:乙烷氧化脱氢制乙烯的催化性 能 K反应条件:o(1 MPa，空速4000 h,。V(C02):V((32H6)--2，反应时间20 min，973 由表1中不同V含量的,一MCM-41催化剂的反 乙烯的收率均比MCM-41催化剂有明显提高。开 始 应性能可知，V—MCM-41催化剂上乙烷的转化率和 时随V掺杂量增加，乙烷的转化率和乙烯的收率随 基金项目:中华人民共和国和西班牙王国科学技术合作的基础协定子项目;吉林省科技发展资助项目(20040703-2) 作者简介:李亚男(1978年出生)，男，博士，师，主要从事石油化工催化研究。E-mail:jidaliyaa@aohu(corn 通讯联系人:程铁欣(1963年出生)，男，博士，教授，主要从事低碳烷烃催化转化研究。 工业催化 2006第14卷增刊 之增加。但当V含量超过5,时乙烷的转化率和乙 应。且随着V含量的增加这两个反应变化的趋势 烯的收率则随V掺杂量增加而降低，从乙烯的收率 一致。 看5,V—MCM-41催化剂最佳。这体现了MCM-41 参考文献: 和V的协同作用，V掺杂量应适当(如5,)，而不是 M V J [1]PARK SVISLOVSKIY s，et a1([J](，，CHANGA P 越多活性越高。乙烯的选择性和碳平衡数据与活性Catal Today200387205—212，，:( 顺序相反，催化剂活性增加后对副反应也有利。M J [2]SOLSONA BBLASCO TNIETO L，et a1([J](J，， 在C02+C2H6—_C2H4+CO+H20反应中应无H2 Catal，2001，203:443—452(生成，但由表1中n(H:):n(co)值可以看出产物中 Catal，[3]ZHANG Q H，WANG Y，OHlSHl Y，et a1([J](J 存在一定量H:;n(H:):凡(co)值基本不随V含量 2001，202:308—318( 的增加而变化，说明在V—MCM41催化剂上不仅存 [4]李亚男，郭晓红，周广栋，等([J](高等学校化学学报， 2005，26(6):1122—1125(在C02氧化乙烷脱氢反应，还存在乙烷直接脱氢反