黑麦草修复模拟重金属污染土壤的化学强化及其潜在风险

第41卷第4期 2011年7月 东南大学学报(自然科学版) JOURNALOFSOUTHEASTUNIVERSITY(NaturalScienceEdition) V01．4lNo．4 July2011 doi：10．3969／j．issn．1001—0505．2011．04．026 黑麦草修复模拟重金属污染土壤的化学强化 及其潜在风险 冉文静 傅大放 (东南大学土木学院。南京210096) 摘要：采用黑麦草(Lolium厶)修复模拟重金属污染土壤的盆栽试验，考察在分别投加螯合剂 EDTA，Gallic和面活性剂SDS，以及分别复合投加EDTA和SDS，Gallic和sDs等不同化学强 化条件下植物修复效果；并通过淋滤试验研究了使用化学强化措施的潜在风险．研究结果表明： 在不同化学强化措施条件下，黑麦草对土壤中Cd，Pb，Zn提取效率大小顺序为Gallic和SDS， EDTA和SDS，Gallic，EDTA，SDS—CK；单独投加Gallic使首次淋滤液中Cd，Pb，Zn的浓度与对 照组相比，分别增加15．4％，68．1％和100．4％，复合投加Gallic和SDS使首次淋滤液中Cd，Pb， Zn的浓度分别增加142．8％，72．0％和27．6％；投加EDTA引起淋滤液中Cd，Pb，Zn浓度的增 加远超过投加Gallic，并使TN，TP浓度增加，因此会有土壤中重金属淋失和营养元素流失风险； 复合投加Gallic和SDS可使黑麦草叶绿素a和b之比降低4％，根膜通透比上升了2．44％，不仅 强化效果较好，而且风险小． 关键词：重金属；植物提取；螯合剂；表面活性剂 中图分类号：X5 文献标志码：A 文章编号：1001—0505(2011)04-0793旬6 Effectsandriskofchemicalenhancementmeasurestophytoremediation usingLoliumL．forartificiallypollutedsoilwithheavymetals RanWenjingFuDafang (SchoolofCivilEngineering，SoutheastUniversity，Nanjing210096，China) Abstract：Pottestsofphytoremediationofsoilpollutedartificiallywithheavymetalswereconducted toinvestigate血eeffectsoftheremediationusingLoliumL．throughchemicalenhancement．Chelate EDTA．GallicaresurfactantSDSwereusedaschemicalenhancementfactors．Thesoilleachingtests werealSOcarriedouttoobservethepotentialriskofchemicalenhancementinthisstudy．Results showthattheorderofenhancedphytoextractionofCd．PbandZnbysingleorcomplexdosingche- latingagentsandsurfactantwasasfollows：GallicandSDS，EDTAandSDS，Gallic，EDTA，SDS ≈CK．Comparedwithcontrastgroup．singledosingGallicincreasestheconcentrationsofCd．Pb andZnintheleachingliquorby15．4％．68．1％and100．4％。respectively．ComplexdosingGallic andSDISincreasestheconcentrationsby142．8％．72．0％and27．6％respectively．Theconcentra- tionsofthesemetalsintheliquorcausedbydosingEDTAaremuchhigherthanthosecausedbvdo— singGallic．andTNandTPintheliquoralSOreachhigherlevelsSOthatthereexistsriskofleaching outheavymetalsandnutrientsfromsoil．ComplexdosingGallicandSDScanreducechlorophylla／ chlorophyllbrationby4％andincreasetherootmembranepermeabilityby2．44％．whichnotonly provideahigherefficiencyofenhancementbutalSOensurelessrisk． Keywords：heavymetal；phytoextraction；chelatingagent；surfactant 收稿日期：2010．12-21．作者简介：冉文静(1983一)，女，硕士生；傅人放(联系人)，男，博士，教授，博士生导师，fdf@鼯u．edu．cn． 基金项目：江苏省环保科技摹金重人资助项日(2005011)． 引文格式：冉文静，傅大放．黑左草修复模拟重金属污染卜壤的化学强化及其潜在风险[J]．东南大学学报：自然科学版，201l，4l(4)：793— 798“doi：10．3969／j．issn．1001-0505．2011．04．026] 万方数据 794 东南大学学报(自然科学版) 第41卷 由于重金属污染土壤的植物修复技术局限性， 唐世荣⋯进行了这项技术的强化措施研究，并取 得了一定的研究成果．通过化学强化措施作用于土 壤一植物系统而达到增强植物吸收重金属是当前研 究热点，也是突破当前植物修复应用瓶颈的有效途 径[2]．化学强化措施可以使土壤中金属的溶解性 提高，从而诱导植物的超富集作用口j，螯合剂和表 面活性剂可以增加土壤溶液中有效态重金属的浓 度【4]，提高这些金属在土壤中的迁移活度”J，大幅 度地提高了植物对重金属的吸收和富集能力∞J． Blaylock等⋯研究表明投加EDTA和乙酸，与只使 用EDTA比较，使印度芥菜对铅的积累量增倍． 研究表明，复合投加螯合剂表面活性剂要比单 独投加时效果好，Luo等旧1发现组合使用EDTA 和[s，S]一EDDS，会提高植物提取铜、铅、锌、镉的 效率，与单独使用EDTA或[S，s]一EDDS时相比 会达到一个更高的水平．Tandy等旧1认为出现这样 结果是由于EDTA和[s，s]一EDDS在植物提取金 属的效率上存在差异，加入[S，S]一EDDS，使得 EDTA捕获痕量金属的有竞争力的阳离子减少，如 土壤可溶性钙Ca．但由于螫合剂表面活性剂与重金 属形成水溶性胶体，增加了重金属在土壤中的可移 动性，化学强化存在污染地下水的潜在风险¨引．本 文从螯合剂与表面活性剂促进植物修复的效果及潜 在风险2个方面综合螯合剂与表面活性剂应用 于强化植物修复重金属污染土壤的可行性，以期为 其实际-丁程应用提供理论和技术支持． 1材料与 1．1试验材料 试验用的土壤原土采自南京市江心洲，为黄壤 黏土，其基本性质如下：pH值为6．5；阳离子交换 量为20．9cmol／kg；有机质、全氮、全磷和全钾含量 分别为17．0，1．6g／kg(以N计)，0．6g／kg(以P 计)和15．5g／kg(以K计)；Cd，Pb，Zn含量(全 量)分别为0．98，38．70和94．86mg／kg． 将原土自然风干，剔除植物残体及碎石，压碎研 细，过10目(孔径2mm)筛备用．土壤中加入CA， Pb，劢溶液充分混合模拟土壤重金属污染．每千克 土样加5mgCA“(Cd(N03)2·4H20)，50mgPb“ (1ab(N03)2)和300mgZn2+(Zn(N03)2·6H20)¨“． 选用效果较好的螯合剂与表面活性剂，分别为螯合 剂没食子酸(Gallic)o71、乙二胺四乙酸(EDTA)和 表面活性剂十二烷基磺酸钠(SDS)伸1． Gallic，EDTA，SDS的投加浓度分别为5，l和 1 mmol／kg；复合投加时各物质投加浓度不变，对 照组不投加．土壤螯合剂与表面活性剂处理为CK (对照组)、E(投加EDTA)、G(投加Gallic)、S(投 加SDS)、ES(投加EDTA和SDS)和GS(投加 Gallic和SDS)． 试验植物为一年生黑麦草(LoliumL．)具有以 下特性：①即使在污染物浓度较低时也有较高的 富集速率；②能在体内富集高浓度的污染物； ③能同时富集几种污染物；④生长快，生物量大． 1．2试验方法 1．2．1盆栽试验 经重金属溶液处理的土壤充分混匀后在自然 条件下稳定10d，称取500g装于塑料花盆(直径 12cm，盆高10cm)中，并以分析纯KH2P04，CO (NH：)：分别配置成浓度均为40g／L的浓溶液，投 加KH：PO。和CO(NH：)2各0．2g／盆作为底肥． 用量筒向盆巾补加纯水55mL，使土壤含水量为田 间持水量的60％(约105mE)．处理后的土壤在自 然条件下静置，稳定2d后待播种． 先将黑麦草种子用纯水浸泡过夜，每盆播种 100粒．于2009年3月30日播种，2009年4月6 日黑麦草开始发芽，植物生长期间保持土壤湿度为 田间持水量的60％左右，4周以后加营养液追肥． 收割前1周进行螯合剂与表面活性剂处理．试验设 计为6种强化措施，重复3次，共有18个样品组． 1．2．2土壤淋滤试验 在内径为4cm，长为35cm的透明塑料管中 投加干净土壤，用纯水模拟雨水淋滤．用纱布将底 部固定，加2cm石英砂，接着铺2层(约80目)尼 龙布，分4层装入过10目筛土壤，相邻2层土壤中 间用尼龙布隔开，每层5cm，共约350g．试验装置 如图1所示．处理土壤投加重金属溶液，稳定10d 后分别投加螫合剂与表面活性剂，然后加入5mL 纯水，稳定7d后待用． 第1层土壤(c1) 第2层土壤(C2) 第3层土壤(C3) 第4层土壤((24) ／ 石英砂 淋滤液 图1淋滤试验装置示(单位：锄) 万方数据 第4期 冉文静，等：黑麦草修复模拟重金属污染土壤的化学强化及其潜在风险 795 纯水淋溶总量和单次淋滤量分别根据南京市 年平均雨量和最大降雨量确定¨2。，每次加入400 nlL淋滤，共淋滤4次．淋滤时400mL纯水分4次 加入，每次待液面至土柱表面时加入100mL纯 水．每淋滤完400mL纯水间隔ld再进行下次淋 滤．淋滤液用500n1L小口玻璃瓶收集，上放置漏 斗，淋滤液经慢速滤纸过滤后收集．淋滤完毕后，土 柱静置20d后取出各层土壤，自然风十后混匀，于 玛瑙研钵中研磨至全部通过100日筛，再次混匀待 测． 1．3测试方法 淋滤液收集后即时测定pH，TN，TP及重金属 含量，进行化学强化风险分析．采用HNO，一HF— HCl0。混合消解法消解淋滤土壤．土壤消解前预处 理参照文献[13]；土壤和植物中Cd，Pb，Zn含量的 测定方法参照国家标准方法；TN，TP和淋滤液重 金属含量测定方法参照文献[14]．黑麦草收割后 立即取新鲜样品测定叶绿素、根膜透性及黑麦草地 上部、地下部重金属的含量，分析修复效果指标富 集系数BAF(植物体内某种元素浓度与土壤中某 种元素浓度的比值)、转运系数TF(植物地上部某 种元素浓度与植物地下部某种元素浓度的比值) 和提取效率，植物样品消解方法、植物生理指标测 定和分析方法参照文献[11，15—16]． 2结果与讨论 2．1强化效果分析 2．1．1重金属富集和转运 植物对重金属的富集系数和转运系数分别表 征了植物对重金属的富集和转运的能力．其中由图 2可知，各处理条件下黑麦草对Cd的BAF，TF强 化效果最好的分别为ES，GS；对Pb的BAF，TF强 化效果最好的分别为ES，E；对zn的BAF，TF强 化效果最好的分别为GS，GS．单独和复合投加螯 合剂增加了黑麦草对cd，Pb的BAF，且复合投加 时效果更好；复合投加螯合剂增加了黑麦草对Zn 的BAF，这与土壤中zn的活性本来就较强有关， 单独投加时络合作用的发生可能减小了土壤溶液 中zn的浓度．投加螯合剂时黑麦草对重金属的TF 未产生较好的强化效果，单独投加SDS使黑麦草 对Cd，Pb，zn的TF均减小，与SDS能够通过作用 于植物根质膜而促进植物根部对重金属的吸收有 关． 2．1．2重金属的植物提取效率 植物对土壤重金属的提取效率受到多个因素 4．O 3．5 鲁3．0 ‰ 基2．5 2．O 1．5 1．O O．9 臣o·8 山 《 ∞0．7 0．6 O．5 2．0 1．9 1．8 置1．7 皿 蚕I·6 1．5 1．4 1．3 霾 霞 霪 ] ] ] ] CK E G S ES GS (a)对Cd的富集与转运 - 匠Z乙lBAF 1t _ ‘l - 匪 匡 匿 匡 雾镁 CK E G S ES GS (b)对即的富集与转运 CK E G S ES GS (c)对zn的富集与转运 图2黑麦草对Cd，Pb，Zn的富集与转运 的影响，它表征了植物应用于土壤重金属修复时最 终修复效果．对于黑麦草等草本植物来说，仅计算 可以靠收割移除的地上部的重金属积累量，其计算 式¨41如下： 叼=鲁×100％ 式中，叼为提取效率；m。为黑麦地上部重金属积累 量；m。为土壤重金属总量． 由图3知，综合各处理对BAF，TF及生物量的 影响，单独投加EDTA使黑麦草对Cd，Pb，Zn的提 取效率增加了24．4％，25．4％，7．0％，单独投加 Gallic使黑麦草对cd，Pb，zIl的提取效率增加了 32．O％。33．7％，21．3％，单独投加SDS强化提取 效果较差，使cd，Pb的提取效率增加了3．O％， 万方数据 796 东南大学学报(自然科学版) 第41卷 5．8％，使Zn的提取效率减少了8．2％；复合投加 EDTA和SDS使黑麦革对Cd，Pb，Zn的提取效率 增加了29．5％，34．4％，41．0％，复合投加Gallic和 SDS使黑麦草对Cd，Pb，Zn的提取效率增加了 44．8％，60．0％，76．7％．表明单独投加EDTA， Gallic均可以强化黑麦草对重金属的提取，复合投 加SDS可以促进螫合剂的作用，其中复合投加 Gallic和SDS黑麦草提取Cd，Pb，Zn的提取效率 强化效果最好；单独投加SDS使得黑麦草对zn的 提取效率降低，表面活性剂可作为螯合剂强化植物 修复的辅助剂使用． 3．5 3．O 2．5 冰2·0 ＼ 擘1．5 1．O O．5 O CK E G S ES GS 图3黑麦草对重金属的提取效率 2．2风险性分析 2．2．1土壤的理化性质 淋滤试验中测得各处理条件下淋滤液pH值 均在6～7，不同处理条件之间无显著差异，表明加 入螯合剂与表面活性剂不会改变土壤的pH值，不 会造成植物根系环境酸碱性的变化． 各处理条件下淋滤液滤后体积均在365～373 mL，不同处理之间无品著差异，表明加入螯合剂与 表面活性剂不改变土壤的持水性，不会造成植物根 系环境土壤含水量的变化． 观察4次淋滤过程，各处理条件下淋滤速度差 异较大，滤速由小到大依次为G—E，S—ES。GS— CK，4次淋滤规律一致．加入螯合剂与表面活性剂 会不同程度卜改变土壤的渗滤性能，单独施加螯合 剂与表面活性剂会减缓土壤溶液下渗的速度，螯合 剂作用更为明显；复合投加螯合剂与表面活性剂对 土壤溶液下渗速度的减缓作用有所削弱；其中，复 合投加Gallic和SDS时土壤溶液下渗速度与对照 组相比无显著变化．试验中还发现，投加Gallic时， 第l层土壤表面会出现1cm厚度的黑褐色土层． 且该土层较硬，加入水淋洗时该土层不被破坏，其 他土柱第1层土壤表面较松散，加入水淋洗时表面 被破坏1—2cm而出现浑浊． 2．2．2淋滤液重金属浓度 如图4所示，投加螫合剂与表面活性剂后会改 变土壤中水溶态重金属的浓度．对于不同的重金属 来说，存在不同的变化规律． 1．5 1．2 0 品0．9 目 令O．6 o q O．3 O 』一、 0 ● 彗 ∑ 3 邑 q 臣 匿 E 匝 —， 三 二 三 一 11L =一 三 二 三 = 三隐 二 CK E G S ES GS (a)Cd浓度 ‘ l ： 》 匡 l 酬b翮l蓟隐 。 l 。 l 瘌l ： l l ：囫 l 目 目 l 囫 (c)Zn浓度 图4螯合剂与表面活性剂对淋滤液中重金属浓度的影响 如图4(a)所示，对于Cd来说，淋滤液中平均 浓度为E>ES》S>G>GS>CK，各处理均增加了 淋滤液巾Cd浓度，4次淋滤液中重金属的浓度变 化总体趋势是依次减小；存在首次淋滤环境风险， 单独投加EDTA，Gallic，SDS使首次淋滤液Cd含 量分别增加了990％，15．4％，210％，复合投加ED． TA和SDS，Gallic和SDS分别增加了910％和 140％．投加EDTA引起Cd首次淋滤风险最大， SDS其次；复合投加Gallic和SDS引起的Cd首次 万方数据 第4期 冉文静，等：黑麦草修复模拟重金属污染土壤的化学强化及其潜在风险 797 淋滤风险最小． 对于Pb来说(见图4(b))，淋滤液中平均浓 度为E>Es》G>GS>CK—S，除SDS处理外，其 他各处理均增加了淋滤液中Pb浓度，单独和复合 投加EDTA存在Pb首次淋滤风险，使首次淋滤液 Pb含量分别增加了191．1倍和179．7倍，与EDTA 螯合性较强有关；其他处理未造成首次淋滤液中 Pb含量显著变化，与土壤中Pb移动性较弱有关； 单独和复合投加Gallic使首次淋滤液中Pb增加了 68．1％和72．0％． ． 对于Zn来说(见图4(C))，首次淋滤液中平 均浓度为E>ES》,G>S>GS>CK，各处理均增加 了淋滤液中Zn浓度；单独和复合投加EDTA存在 Zn首次淋滤风险，使首次淋滤液zn含量分别增加 了52．8倍和52．6倍，与EDTA螯合性较强有关； 其他处理未造成首次淋滤液中Zn含量、显著变化， 单独和复合投加Gallic和SDS使首次淋滤液中Xn 含量分别增加了100．4％，27．6％．除首次淋滤液 外，其他淋滤液中Zn浓度均低于原子吸收火焰法 检测限． 2．2．3土壤营养元素的流失 如图5所示，投加螯合剂与表面活性剂后会改 变土壤溶液中TN，TP的浓度，对于TN，TP来说， 存在不同的变化规律．由图5(a)可见，淋滤液中 TN平均浓度为E>CK>GS>ES>G>S，4次淋 滤液中重金属的浓度变化总体趋势是依次减小，首 次淋滤液中TN浓度远远高于后3次，存在首次淋 滤营养流失风险．单独投加EDTA使首次淋滤液 中TN浓度增加了2．5％，其他处理首次淋滤液浓 度均低于对照组． 由图5(b)可见，淋滤液中TP平均浓度为E> ES>CK>GS>G>S，首次淋滤液中TP浓度未出 现峰值；单独和复合投EDTA使淋滤液中TP平均 浓度分别增加了12．1％，7．9％，其他处理'rP平均 浓度均低于对照组． 2．2．4黑麦草的生长 重金属污染能够导致植物体内产生大量的 ’OH‘，NO。，ROO‘等活性氧，使蛋白质和核算等 生物大分子变性，膜脂过氧化，从而伤害植物¨9|， 而膜脂过氧化首先导致叶绿素a的破坏．相关研究 表明，叶绿素a／b值是衡量叶片感受重金属相对敏 感的一个指标．投加螯合剂与表面活性剂改变了土 壤重金属的形态，从而改变了重金属对植物的毒 性．投加螯合剂与表面活性剂能够减少重金属对植 物的伤害，至少能确保植物的正常生长是其实际 f ? ∞ 县 ： 苔 i 34 32 2 O O．8 O．7 fO· 00． ● 普q = ￡0． 巴 气0． 0．1 O 勉}第1次淋滤匦I第2次淋滤匡I第3次淋滤 ⅢⅡI第4次淋滤 匡 l l 匡 《 壤 l““泣 l““莎 CK E G S ES GS (a)TN CK E G S ES GS (b)TP ‘ 图5螯合剂与表面活性剂对淋滤液中TN，TP浓度的影响 应用的必要条件．本文测定了螯合剂与表面活性剂 对叶绿素a(C。)、叶绿素b(C。)、叶绿素总量(c。+ cb)和叶绿素a比b值(C。／Cb)4个指标的影响． 表1 对黑麦草地上部叶绿素含量的影响 mg／g 由表1可知，不同处理的螯合剂与表面活性剂 处理后，黑麦草体内叶绿素含量发生了不同程度的 变化．单独投加Gallic对4个指标的影响不大，并 使ca／ch增加了1％，单独投加SDS和复合投加 Gallic和SDS均引起叶绿素c。，cb和ca+c。的减 少，单独投加SDS使c／c。减少了】1．3％；复合投 加是对C。／Cb的影响不大，仅减少了4％．复合投 加Gallic和SDS时，c。，cb等比例减小可能是由于 试验中操作误差造成的．结合对黑麦草生长表观现 象的记录，投加Gallic和SDS均未引起植物蔫黄， 故Gallic，SDS单独或复合投加对黑麦草的光合作 用系统无显著影响，不影响黑麦革的正常生长． 植物在受到各种逆境危害时，细胞膜的结构和 功能首先受到破坏，导致膜透性增大．因此细胞膜 万方数据 798 东南大学学报(自然科学版) 第4l卷 的透性变化反映了外部不良环境对植物细胞的伤 害程度，同时细胞膜在逆境下的稳定性也反映了植 物抗逆性的高低． G，S，GS处理中根膜透性分别为33．43％， 38．9l％和36．27％，与对照组CK(33．83％)相比， 单独投加Gallic未引起黑麦草根膜透性显著变化； 单独投加SDS使黑麦草根膜透性增加了15．02％， 与表面活性剂由于其两亲性能够与细胞膜结合而 增加细胞膜透性有关；Gallic与SDS复合投加时能 有效减缓表面活性剂对根质膜的破坏作用，仅使黑 麦草根膜透性上升了7．2l％． 3 结论 1)各处理条件下黑麦草的综合提取效率南高 到低顺序为Gallid+SDS，EDTA+SDS，Gallic，ED— TA，SDS—CK，各处理均促进了黑麦草对重金属的 吸收． 2)单独投加EDTA使淋滤液中Cd，Pb，Zn含 量分别增加了9．9倍、191．1倍和52．8倍；单独投 加Gallic时淋滤液中Cd，Pb，Zn含量分别增加了 15．4％，68．1％，100．4％．复合投加时淋滤液中重 金属浓度低于单独投加．单独投加EDTA使首次 淋滤液中TN增加了2．5％，TP平均浓度增加了 12．1％，复合投加EDTA和SDS使TP平均浓度增 加了7．9％，表明单独和复合投加EDTA存在土壤 重金属和营养元素流失风险． 3)复合投加Gallic和SDS使黑麦草c。／cb 减少了4％，根膜透性上升了2．44％，未引起黑麦 草的光合作用系统及根膜透性的显著变化，保持在 不伤害植物生理系统的可控范围内． 参考文献(References) [1]唐世荣．：污染环境植物修复原理与方法[M]．北京： 科学出版社，2006：1—5。22—27． [2]姜理英，杨肖娥，石勇伟，等．植物修复技术中有关土 壤重金属活化机制的研究进展[J]．土壤通报，2003， 34(2)：154—157． JiangLiying，YangXiaoe，ShiYongwei，eta1．Activa- tionofSoilheavymetalsforphytoremediation[J]．Chi- neseJournalofSoilScience，2003，34(2)：154—157． (inChinese) [3]史少军，赵坤，褚秀梅．土壤荸金属污染的植物修复及 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Journal of Southeast University(Natural Science Edition) 年，卷(期)： 2011,41(4) 参考文献(16条) 1.唐世荣 污染环境植物修复原理与方法 2006 2.姜理英;杨肖娥;石勇伟 植物修复技术中有关土壤重金属活化机制的研究进展[期刊论文]-土壤通报 2003(02) 3.史少军;赵坤;褚秀梅 土壤重金属污染的植物修复及其改进措施[期刊论文]-山东林业科技 2006(04) 4.陈玉成;郭颖;魏沙平 螯合剂与表面活性剂复合去除城市污泥中Cd,Cr 2003(01) 5.Luo C L;Shen Z G;Li X D Enhanced phytoextraction of Cu,Pb,Zn and Cd with EDTA and EDDS 2005(01) 6.陈玉成 表面活性剂对植物吸收土壤重金属的影响[学位论文] 2005 7.Blaylock M J;Salt D E;Dushenkov S Enhanced accumulation of Pb in Indian mustard by soil-applied chelating agents[外 文期刊] 1997(03) 8.Luo C L;Shen Z G;Lou L Q EDDS and EDTA enhanced phytoextraction of metals from artificially contaminated soil and residual effects of chelant compounds[外文期刊] 2006(03) 9.Tandy S;Bossart K;Mueller R Extraction of heavy metals from soils using biodegradable chelating agents[外文期刊] 2004(03) 10.陈英旭 土壤重金属的植物污染化学 2009 11.温丽 路域复合重金属污染土壤的植物富集与修复[学位论文] 2008 12.李红陵 酸雨对紫色土Cd,Hg,Pb活化及其植物效应的影响[学位论文] 2006 13.中国科学院南京土壤研究所 土壤理化分析 1978 14.魏复盛 水和废水监测分析方法 2002 15.杨敏文 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