北京PM2.5浓度的变化特征及其与PM10、TSP的关系

中国环境科学 2002,22(6) 506~510 China Environmental Science 北京 PM2.5浓度的变化特征及其与 PM10 TSP的关系 杨复沫,贺克斌*,马永亮,张 强,余学春 (清华大学环境科学与工程系,北京 100084) 摘要 在连续 2年进行累积 1周同步采样的基础上,对北京市城区和居住区 2个采样点环境空气中 PM2.5的浓度及其时间变化特征进行了 .PM2.5 周平均浓度的变化范围为 37~346�g/m3,年均浓度接近或超过 PM10的二级年均.PM2.5 浓度具有明显的季节变化特征,即冬 季最高,夏季最低.2 个采样点 PM2.5浓度的周变化与季节变化均相似.PM2.5与 PM10 TSP 的比值均在冬季最高,春季最低,反映采暖燃烧源 对细颗粒物的贡献较大,而沙尘天气对粗颗粒物的贡献较大;其年均值分别为 55%和 29%. 关键词 细颗粒物(PM2.5) 质量浓度 时间变化 可吸入颗粒物(PM10) 总悬浮颗粒物 中图分类号 X131.1 文献标识码 A 文章编号 1000-6923(2002)06-0506-05 Variation characteristics of PM2.5 concentration and its relationship with PM10 and TSP in Beijing. YANG Fu-mo, HE Ke-bin, MA Yong-liang, ZHANG Qiang, YU Xue-chun (Department of Environmental Science and Engineering, Tsinghua University, Beijing 100084, China). China Environmental Science. 2002,22(6) 506~510 Abstract Based on two years simultaneous one-week integrated sampling, in two downtown/residential sampling sites in Beijing, PM2.5 concentration and its temporal variation feature in ambient air were analyzed. Weekly PM2.5 average concentrations ranged from 37 to 346mg/m3 and the annual average was near or over the second class annual average standard of PM10. PM2.5 concentration possessed markedly the variation feature with highest in winter and lowest in summer. Weekly and seasonal variations of PM2.5 concentrations were similar between the two sampling sites. Both PM2.5 to PM10 and PM2.5 to TSP ratios were highest in winter and lowest in spring, reflecting heating combustion sources contributed more to fine particles, while dust weather did more to coarse particles. Annul averages of PM2.5/PM10 and PM2.5/TSP were 55% and 29% respectively. Key words PM2.5 mass concentrations temporal variations PM10 total suspended particle (TSP) 大气细颗粒物 PM2.5 (空气动力学直径 2.5�m)由于涉及 2 次污染和跨区域输送而备 受关注.与粗颗粒物相比,细颗粒物本身多是有毒 有害物质,同时由于比面积较大而易成为其他 有毒有害物质的运载体或反应体.近年来在不同 地区开展的研究均表明, PM2.5 的质量浓度与人 体健康状况显著相关[1,2],对大气能见度的降低有 着重要的影响[3,4].基于对细颗粒物危害的认识, 美国环境保护局于 1997年提出了对环境空气中 颗粒物标准的修改提案,新增了关于 PM2.5的标 准[5].我国现行的环境空气质量标准[6]以总悬浮 颗粒物(TSP)和可吸入颗粒物即 PM10(空气动力 学直径 10�m)为控制对象,针对 PM2.5开展的 研究很少,而已有的研究均是基于短期非连续采 样,因而缺乏对细颗粒物污染水平的全面了解.作 者对 1999 年 9 月~2001 年 9 月北京市的 PM2.5 的浓度水平及其变化特征进行讨论. 1 实验部分 2个采样点分别位于车公庄和清华园(图 1). 车公庄采样点位于市区西二环与西三环之间的 车公庄空气质量监测站附近,毗邻交通干道;清 华园采样点位于北四环以外的清华大学校园内, 周围主要是居住区,一些居住在平房的居民仍采 用燃煤烹调和取暖.2 个采样点相距约 10km,各 设 1 台美国 Aerosol Dynamics 公司生产的三通 道小流量 PM2.5化学物种采样器;采样器均布置 在距地面约 3m高的屋顶上,采样进气口距地面约 收稿日期 2002-03-25 * 通讯联系人 万方数据 6期 杨复沫等 北京 PM2.5浓度的变化特征及其与 PM10 TSP的关系 507 4.5m;采样流量为 0.4L/min,每批样品的累积采集 时间为 1 周.用于称量样品质量的滤膜是美国 Gelman 公司生产的孔径为 2�m 的聚四氟乙烯 薄膜滤膜(TeflonTM #R2PJ047).采样系统 分析 方法与质量控制详见文献[7]. 图 1 PM2.5采样点位置 Fig.1 Location of PM2.5 sampling sites in Beijing 2 结果与讨论 2.1 PM2.5浓度随时间的变化 1999年 9月~2001 年 9 月 2 年间车公庄和 清华园采样点 PM2.5浓度随时间的变化见图 2. 由图 2可见,2个采样点 PM2.5浓度的变化趋势基 本一致且浓度值通常相差不大.PM2.5浓度呈现显 著的周际变化,变化范围为 37~346mg/m3.变化幅 度较大的时段主要在冬季,并与季节性的污染排 放增加和气象因素有关.如在 1999 年 11 月 18 日~12 月 2 日的相邻两周,车公庄采样点 PM2.5 的周平均质量浓度分别为 330,93mg/m3,相差达 2.5 倍.在前一周除 24 日风速为 3.2m/s 之外,其 余几日的风速均小于 1.4m/s,并且在 11月 20~23 日连续 4d 的相对湿度较高(65%~91%)且逐日上 升;而在后一周内的 11月 26~28日连续 3d 风速 超过 2.3m/s,其中 27 日的风速更是高达 5.2m/s, 而日均相对湿度均小于 35%. 由于 PM2.5 浓度的周际变化幅度较大,一些 研究通常以一段较短时间(如 10d或 15d)内持续 进行的 24h累积采样结果代表一段较长时间(如 月或季节)的平均值,如果采样时段选择不同可 能导致结果成倍的差别.因此在对环境空气中 PM2.5进行非连续采样时选择具有代表性的采样 时段极其重要. 图 2 车公庄和清华园采样点 PM2.5质量浓度周际变化 (1999.9.24~2001.9.27) Fig.2 Variations of weekly PM2.5 mass with time between 9/24/1999 and 9/27/2001 at the two sites 车公庄和清华园采样点 PM2.5周平均浓度 100mg/m3的周数分别为37%和44%,超过150mg/m3 的周数分别为 13%和 17%.超标时段主要集中在 秋末与冬季.PM2.5浓度超过 300mg/m3的几次均 发生在 1999 年冬季,这可能是由于在采暖期间 污染排放大幅度增加和经常出现不利于大气扩 清华园 车公庄 石景山 丰台 崇文 东城 宣武 西城 朝阳奥体 N 部分空气质量监测站 ━ 环路 PM2.5采样点 0 5 10km 0 100 200 300 400 车公庄 清华园 PM 2. 5 浓 度 (m g/ m 3 ) 09 -2 4~ 09 -3 0 10 -2 1~ 10 -2 7 11 -1 8~ 11 -2 5 12 -1 6~ 12 -2 3 01 -1 3~ 01 -2 0 02 -1 0~ 02 -1 7 03 -0 9~ 03 -1 6 04 -0 6~ 04 -1 3 05 -0 4~ 05 -1 1 06 -0 1~ 06 -0 8 06 -2 9~ 07 -0 6 07 -2 7~ 08 -0 3 08 -2 4~ 08 -3 1 09 -2 1~ 09 -2 8 10 -1 9~ 10 -2 6 11 -1 6~ 11 -2 3 12 -1 4~ 12 -2 1 01 -1 1~ 01 -1 8 02 -1 5~ 02 -2 2 03 -1 5~ 03 -2 2 05 -0 5~ 05 -1 2 06 -2 8~ 07 -0 5 08 -2 3~ 08 -3 0 09 -2 0~ 09 -2 7 采样时间(月-日) 万方数据 508 中 国 环 境 科 学 22卷 散的气象条件所造成的.较低的 PM2.5 周均浓度 绝大多数出现在春末至初秋期间.其他特殊时期 也可能出现较低的浓度值,如在 1999 年国庆节 前的一周,由于采取了特别措施控制污染排放,并 且在 9 月 30 日有一场较大的人工降雨,城区车 公庄采样点 PM2.5的浓度值为 55mg/m3,处于较低 的水平;而自 10月 3~12日持续为小风或静风天 气, PM2.5的浓度随之上升了 2倍,达到 163mg/m3. 从周平均浓度的变化可见,2个采样点 PM2.5 浓度呈现显著的季节变化特征,即冬季最高,在采 暖期结束后的整个春季尽管有所波动但呈持续 降低的趋势,而在春末至初秋期间达到最低.自 1999 年秋~2001 年夏 2 个采样年各季节 PM2.5 的平均浓度见图 3.由图 3 可见,冬季的平均浓度 比夏季高 60%~100%,比年均浓度高 30%~40%. 第 2个采样年(2000年 9月~2001年 9月)与第 1 个采样年(1999 年 9 月~2000 年 9 月)相比,车公 庄和清华园 PM2.5的浓度分别由 108.9mg/m3 和 121.5mg/m3下降到 95.8mg/m3和 97.7mg/m3,分别 下降了 12%和 19.6%,但仍超过美国提出的 PM2.5 标准(图 3 中以实线标出)5 倍多.第 2 个采样年 与第 1 个采样年相比,不同季节 PM2.5浓度降幅 不同,秋冬季降低幅度最大,均超过 20%;春夏季 下降幅度则小得多,除清华园采样点春季浓度降 低 24%,其他降幅均不超过 10%,车公庄采样点 夏季的浓度甚至略有升高. 图 3 车公庄和清华园采样点 PM2.5浓度的季节变化 Fig.3 Seasonal variations of weekly PM2.5 mass at the Chegongzhuang and Qinghuayuan sites 2.2 2个采样点 PM2.5浓度的比较 车公庄和清华园 PM2.5 浓度的周变化和季 节变化趋势一致,并且大部分时段比较接近,在 1999年 9月~2001年 9月的连续 24个月中有 17 个月的平均浓度相差不超过 10%,第 1和第 2年 的平均浓度分别相差 10.9%和 4.6%.2 个采样点 的 PM2.5周平均质量浓度在a= 0.01 的水平上显 著线性相关(相关系数 R=0.88).可见,在城区采样 距离 10km 的范围以及接近二环路和三环路等 交通干道与否并未对 2 个采样点的 PM2.5浓度 造成显著的差异.如图 2 所示,2 个采样点 PM2.5 浓度的最大差别发生在 2000 年 4~7 月,在此期 间清华园 PM2.5 的周平均质量浓度持续高于车 公庄,这在图 3 的季节变化中也有反映,即 2000 年春 夏季清华园的浓度显著高于车公庄,分别 高出 26%和 13%;在其他季节则相差不大(<8%). 形成这一差异的原因有待结合其化学组成进一 步加以研究. 2.3 PM2.5与 PM10 TSP的关系 图 4对车公庄采样点 1999年冬~2000年秋 4个季节 PM2.5与 PM10和 TSP 的监测值进行了 比较 ,其中 PM10 是采用环境粒子实时监测仪 TEOM(其锥形振荡元件维持在 50 )所测得 , TSP 的周均值为各周内 4d 监测浓度的平均值. 由图 4可见,当 PM10和 TSP出现高浓度时,PM2.5 的浓度通常也较高,但其变化趋势并非始终一致, 在一定的条件(如发生沙尘暴)下甚至可能相反. PM2.5在 PM10和 TSP 中所占比例(PM2.5/PM10和 PM2.5/TSP)的平均值分别为 55%和 29%.魏复盛 等人[8]1995~1996年在广州 武汉 重庆和兰州 4城市所得到的 PM2.5/PM10范围为 52%~75%,其 中北方城市兰州城区 PM2.5/PM10的平均值(52%) 与北京接近,而 3个南方城市的值显著高于北京, 表明南北方城市大气中细颗粒物与粗颗粒物的 相对污染程度有所不同.北方城市由于干燥少雨 并且易受来自于西北地区沙尘的影响,因而粗颗 粒物的相对污染程度要高于南方城市. PM2.5/PM10比值在不同的季节有所不同,在 0 50 100 150 200 车公庄 清华园 PM 2. 5 浓 度 (µ g/ m 3 ) 19 99 年 秋 19 99 年 冬 20 00 年 春 20 00 年 夏 第 1 年 年 均 20 00 年 秋 20 00 年 冬 20 01 年 春 20 01 年 夏 第 2 年 年 均 万方数据 6期 杨复沫等 北京 PM2.5浓度的变化特征及其与 PM10 TSP的关系 509 秋 冬季分别为 59%和 66%,表明这一时期的 PM10大部分由 PM2.5构成;在春 夏季分别为42% 和 49%,表明这一时期PM10大部分由粒径为2.5~ 10mm 的粗颗粒物组成.PM2.5/TSP 的季节平均值 分别为冬(38%)>夏(29%)>秋(24%)>春(19%).无 论是 PM2.5/PM10 还是 PM2.5/TSP,均是春季的比 值最小,冬季的比值最大,表明与其他季节相比, 春季 PM10和 TSP 中粗颗粒物含量最高,而冬季 细颗粒物的含量最高.春季频繁发生的沙尘天气 可能对粗颗粒物的贡献较大,而冬季大量增加的 采暖燃烧源可能对细颗粒物的贡献更大. 图 4 车公庄采样点 PM2.5 PM10和 TSP 周均质量浓度 Fig.4 Weekly variations of PM2.5 PM10 and TSP mass concentrations at the Chegongzhuang site 在冬 春季 TSP周平均浓度超过 800mg/m3 的 2个重污染时段,PM2.5在 PM10和 TSP 中的相 对含量具有显著的差异.1999 年 11 月 18~25 日 的一周为北京市采暖期全面开始(11月 15日)数 天之后,采暖燃烧排放大量增加;另一方面,如 2.1 节所述在该周中有 6d 的风速均小于 1.4m/s,并 且有连续 4d 的相对湿度高达 65%~91%且逐日 上升.这一污染过程的气象特征属于典型的稳定 型,细颗粒物由于在大气中的滞留时间长而得以 累积.在该周有持续 6d PM10 的日均浓度超过 300mg/m3,而其中仅有1d的浓度值超过500mg/m3; PM2.5对PM10和TSP的比值分别高达87%和40%. 2000 年 4 月 6~13 日的一周沙尘天气频繁发生, 6 8 和 9 日为沙尘天气,PM10 的浓度均超过 500mg/m3,其中 6 日的沙尘暴更是北京 2000 年 春季最为严重的一次,车公庄 PM10的日均浓度 达到 931mg/m3.在该周 PM2.5对 PM10和 TSP 的 比值分别为 22%和 8%,远低于上 1周的比值. 2000 年北京共发生了 14 次沙尘天气并主 要集中在 3~4月,其中最严重的 2 次沙尘暴均发 生在 4月(4月 6日,4 月 25日).与 2月相比,3月 和 4月 PM10的浓度分别上升 46.6%和 81.4%,而 PM2.5的浓度则分别下降 5.5%和 17.3%.这说明 春季频繁发生的沙尘天气导致 PM10的月均浓度 显著上升,而 PM2.5的月均浓度反而有所降低.这 与 Dolislager 和 Motallebi[9]于 1989~1996 年在 美国加州沙漠地区 GBVAB对 PM2.5与 PM10的 研究所得到的结果类似. 3 结论 3.1 自 1999 年 9 月连续 2 年的观测表明车公 庄和清华园 2 个采样点 PM2.5 周均浓度在 37~346mg/m3之间变化,相邻两周的浓度最大相 差超过 2.5 倍 .第 2 年 PM2.5 的平均浓度为 95.8~97.7mg/m,与我国 PM10的二级年均标准接 近,表明北京的大气细颗粒物污染十分严重.另一 方面,第 2 年 PM2.5 的年均浓度比第 1 年降低 12%~19.6%,下降幅度较大. 3.2 车公庄和清华园 PM2.5浓度的周变化和季 节变化形式相似,并且在连续 24 个月中有 17 个 0 200 400 600 800 1000 1200 PM2.5 PM10 TSP 浓 度 (m g/ m 3 ) 10 -2 6~ 11 -0 2 11 -1 1~ 11 -1 8 11 -2 5~ 12 -0 2 12 -0 9~ 12 -1 6 12 -2 3~ 12 -3 0 01 -0 6~ 01 -1 3 01 -2 0~ 01 -2 7 02 -0 3~ 02 -1 0 02 -1 7~ 02 -2 4 03 -0 2~ 03 -0 9 03 -1 6~ 03 -2 3 03 -3 0~ 04 -0 6 04 -1 3~ 04 -2 0 04 -2 7~ 05 -0 4 05 -1 1~ 05 -1 8 05 -2 5~ 06 -0 1 06 -0 8~ 06 -1 5 06 -2 2~ 06 -2 9 07 -0 6~ 07 -1 3 07 -2 0~ 07 -2 7 08 -0 3~ 08 -1 0 08 -1 7~ 08 -2 4 08 -3 1~ 09 -0 7 09 -1 4~ 09 -2 1 09 -2 8~ 10 -0 5 10 -1 2~ 10 -1 9 11 -0 9~ 11 -1 6 采样时间(月-日) PM2.5 PM10 TSP 万方数据 510 中 国 环 境 科 学 22卷 月的平均浓度相差不超过 10%,第 1和第 2年的 平均浓度分别相差 10.9%和 4.6%,表明在市区相 距约 10 km 的采样距离以及接近交通干道二环 和三环路与否未对 2 个采样点的 PM2.5浓度造 成显著的差异. 3.3 与第 1年相比,2个采样点第 2 年 PM2.5的 浓度在秋 冬季降低幅度最大,均超过 20%;春 夏季下降幅度则小得多,除清华园春季浓度降低 24%之外,其他的降幅均不超过 10%,车公庄夏季 的浓度甚至略有升高. 3.4 PM2.5与 PM10和 TSP 比值的年均值分别为 55%和 29%.与 PM10和 TSP 的季节变化形式不 同,PM2.5的浓度在冬季最高,在春末至秋初最低; 冬季的平均浓度比夏季高 60%~100%,比年均浓 度高 30%~40%,反映冬季采暖燃烧源对细颗粒 物的贡献较大,而春季频繁发生的沙尘天气则对 粗颗粒物的贡献较大. 3.5 由于 PM2.5浓度的周际变化幅度较大,在以 短期采样结果代表较长期平均值的研究或监测 中,合理选择具有代表性的采样时段或在特殊时 期增加补充采样极其重要,否则可能由于错过特 殊时期而导致成倍的偏差. 参考文献 [1] Koch M. 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[9] Dolislager L J, Motallebi N. Characterization of particulate matter in California [J]. Journal of Air & Waste Management Association, 1999, 49: PM-45-56. 作者简介 杨复沫(1967-),男,湖北仙桃人,清华大学环境科学与 工程系在读博士生,主要研究方向为大气污染控制工程.发表 10 余篇. 致谢 对通用汽车 (GM)公司研发中心对本研究的支持及该中心 的 Steve H Cadle博士 Tai Chan博士 Pat A Mulawa博士和 GM- China 的严昀博士对本研究的开展提出的许多宝贵意见和建议表示 衷心的感谢. 波罗的海国家谴责俄罗斯应对有毒藻类疯长负责 芬兰环境研究所(SYKE)科学家预言 2002年夏天波罗的海会有创纪录的有毒蓝绿藻生长,使波罗的海环境遭到 破坏.SYKE 的一名高级科学家 Juha Sarkkula 说,如果 2002 年夏天持续高温,则大量蓝绿藻生长是不可避免的.另一 名科学家Mikko Kiirikki根据 SYKE模式算出大片波罗的海海域,特别是敏感的芬兰湾和南部靠近德国和波兰的海 域危险性更大.毒藻的威胁可和最坏的年份 1997年相比或者更严重. Sarkkula 说,毒藻会使海水混浊 缺氧,引起皮肤损伤和呕吐.对海滨的景观造成破坏.他说,俄罗斯是高营养负荷 的罪魁祸首,芬兰湾污染的 70%~80%来自俄罗斯,特别是磷和氮.他指出,圣彼得堡 1/3 的废水未经处理就排入波罗 的海.拉脱维亚水生生态研究所所长 Andris Andrusaitis 说,毒藻疯长与氮磷比有关.当海水温度上升至 16 以上时, 毒藻甚至可从空气中摄取氮.圣彼得堡民用水量增加,有时达到每人每天 500L,造成大量废水排放. 江 英 摘自 Environment Science & Technology , August 1,312A(2002) 万方数据 北京PM2.5浓度的变化特征及其与PM10、TSP的关系 作者： 杨复沫， 贺克斌， 马永亮， 张强， 余学春 作者单位： 清华大学环境科学与工程系,北京,100084 刊名： 中国环境科学 英文刊名： CHINA ENVIRONMENTAL SCIENCE 年，卷(期)： 2002,22(6) 被引用次数： 58次 参考文献(9条) 1.Koch M Airborne fine particulates in the environment:a review of health effect studies monitoring data and emission inventories 2000 2.Panyacosit L A review of particulate matter and health:focus on developing countries 2000 3.CHRISTOFOROU C S;Salmon L G;Hannigan M P Trends in fine particle concentration and chemical composition in southern california[外文期刊] 2000 4.Chan Y C;Simpson R W Characterization of chemical species in PM2.5 and PM10 aerosols in Brisbane Australia[外文期刊] 1997(22) 5.Fact sheet-EPA's recommended final ozone 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