硬磁_软磁多层膜的成核场_磁滞回线_磁相图和临界厚度

中国科学: 物理学 力学 天文学 2012年 第 42卷 第 7期: 667–676 SCIENTIA SINICA Physica, Mechanica & Astronomica phys.scichina.com 引用格式: 赵国平, 郭乃理, 夏静, 等. 硬磁/软磁多层膜的成核场、磁滞回线、磁相图和临界厚度. 中国科学: 物理学 力学 天文学, 2012, 42: 667–676 Zhao G P, Guo N L, Xia J, et al. Nucleation fields, hysteresis loops, magnetic phase diagrams and critical thickness in hard/soft multilayers (in Chinese). Sci Sin-Phys Mech Astron, 2012, 42: 667–676, doi: 10.1360/132012-258 SCIENCE CHINA PRESS 磁性多功能材料专题 硬磁/软磁多层膜的成核场、磁滞回线、磁相图和临 界厚度 赵国平①②*, 郭乃理①, 夏静①, 丁浩峰①, 常景① ① 四川师范大学物理与电子工程学院, 成都 610068; ② 电子科技大学电子薄膜与集成器件国家重点实验室, 成都 610054 *联系人, E-mail: zhaogp@uestc.edu.cn; zapple2004@yahoo.com 收稿日期: 2012-04-26; 接受日期: 2012-05-08; 网络出版日期: 2012-06-19 国家自然科学基金资助项目(批准号: 11074179, 10747007) 摘要 本文通过微磁学方法, 较为系统地研究了不同组合的硬磁/软磁多层膜的磁矩分布和磁滞回线, 并给出了成核场以及成核场和钉扎场分离的软磁相厚度(临界厚度)的解析公式. 研究发现, 当软磁相厚 度 Ls较小时, 钉扎场与成核场一致, 磁滞回线为矩形, 对应的磁相为刚性磁体; 随着 Ls增大, 钉扎场与 成核场发生分离, 磁滞回线在第二象限开始发生倾斜, 磁相由刚性磁体变为交换弹簧磁体; 随着软磁相 厚度进一步增大, 硬磁相和软磁相的磁矩反转相对独立, 磁相由交换弹簧磁体变为退耦合磁体. 解析推 导表明, 临界厚度和硬磁相的磁晶各向异性的平方根成反比, 这一点与 Kneller的估算公式一致. 根据临 界厚度的解析公式, 我们计算了不同材料的临界厚度, 并与实验值和 Kneller 等人的估算值进行了比较, 探讨了差别产生的原因. 关键词 微磁学, 硬软磁多层膜, 磁滞回线, 磁相图, 临界厚度 PACS: 75.60.JK, 75.10.Hk, 75.50.Bb, 75.70.Cn doi: 10.1360/132012-258 交换弹簧由 Kneller 等人[1]在 1991 年提出, 它结 合了硬磁相高矫顽力和软磁相高剩磁的优点, 具有 很大的磁能积, 具备垂直交换耦合、磁电阻、磁致伸 缩等诸多效应, 是目前国内外磁性物理和磁性材料 研究的一个热点[2–12]. 典型的硬磁/软磁组成的交换弹簧在硬磁相和软 磁相之间存在着很强的铁磁交换耦合, 并且在退磁 场小于交换耦合临界场时磁化转动呈可逆的弹性行 为, 因此, 该现象在文献中被称为交换弹簧现象[6,7,13]. 磁性交换弹簧的一个主要用途是制造高性能的永磁 材料, 该领域的计算以 Brown[14]提出的微磁学为主. 1993 年 Skomski 和 Coey[2]通过微磁学计算指出: 取 向排列的纳米多层膜复合磁体的理论磁能积可达到 1 MJ/m3, 它要比目前磁性能最好的烧结 Nd-Fe-B 磁体 的磁能积高一倍, 而目前所报道的该材料的磁能积 最大值还远远低于理论值. 这一现象在文献中被称 赵国平等: 硬磁/软磁多层膜的成核场、磁滞回线、磁相图和临界厚度 668 为磁能积矛盾[10]. 虽然交换弹簧的理论 1991 年才由 Kneller 等人[1] 正式提出, 微磁学计算早在 20 世纪 60 年代就已经被 Goto 等人[15]开始用来研究复合磁体的成核场. 当时 的模型还比较粗糙, 不仅没有考虑到软磁相的各向 异性, 也没有考虑硬磁相的磁矩分布 [15]. 该模型在 20 世纪 90 年代逐步完善, 被 Skomski 和 Coey[2], Leineweber 和 Kronmü ller[5]以及 Fullerton 和 Jiang 等 人[6,7]用来计算交换弹簧的成核场和磁滞回线. 最近 几年, Asti 等人[11,12,16]和 Zhao 等人[10,17–20]结合了解 析分析和数值计算, 使用更为精细的微磁学分析了 交换弹簧体系的成核场、磁滞回线和矫顽力机制. 然 而, 复合磁体磁能积的理论值和实验值依然存在很 大的差距[3,4,10]. 因此, 对交换弹簧体系还有必要作更为系统和 深入的研究. 为了实现高磁能积, 这种材料必须具有 矩形磁滞回线以及刚性的磁相, 其磁相图以及得到 矩形磁滞回线的临界厚度的研究具有重要的意义 . 本文系统地研究了不同组合的硬磁/软磁多层膜的成 核场、磁矩分布和磁滞回线, 并分析了不同复合材料 的磁相图, 讨论了它们的临界厚度. 1 计算模型与方法 我们的微磁学计算基于图 1的多层膜结构, 其中 软硬磁相周期交替排列. 为方便讨论, 假设两相都具 有单轴各向异性, 软硬磁相的易轴 e和外磁场H相互 平行, 并且平行于薄膜表面. Skomski 和 Coey 的关于 巨磁能积的预言就是基于这种结构, 它主要用在高 性能微型永磁材料的设计中. 平行膜面的计算结果 很容易推广到垂直于膜面取向的情况, 即易轴 e和外 磁场 H 都垂直于薄膜表面的情况, 这种结构对于高 密度磁记录材料的制备具有重要的意义. 考虑到体系的对称性和周期性, 可取多层膜内 部任意相邻两层的一半, 下层为软磁相, 上层为硬磁 相, 来代替整体研究. 经过这样的变化, 图 1(a)所示 的多层膜体系便可以简化为图 1(b)所示的双层膜体 系进行研究. 以软、硬磁界面中心为原点, 建立坐标 系 o-xyz, 膜面在 xy 平面内, 易轴 e 和外磁场 H 都平 行于 x 轴. 其中, 软、硬磁相的厚度分别表示为 Ls, Lh. 假设膜面无限大, 从而将问题简化为一个一维模型. 由微磁学理论 [5,10,14], 采用 CGS 单位制, 如图 1(b)所示的平行于膜面的双层膜体系单位面积的自 由能可表示为 h s 2 2 h h 2 h s 0 2 0 s s 2 s s 2 d sin cos d d d sin cos d , d L L F A K HM z z A K HM z z                                  (1) 其中, A 表示交换能量常数, K 表示磁晶各向异性常 数, 表示磁矩的空间取向, 即磁化强度与外加磁场 的夹角, Ms为饱和自发磁化强度, 上标 h 和 s 分别表 示硬磁相和软磁相. 上式中积分号里面的三项能量 分别是交换能、磁晶各向异性能和塞曼能. 容易发现, 图 1(a)所示的多层膜体系单位面积的自由能是(1)式 的 2n 倍, 其中 n 是多层膜的周期数. 在软、硬磁相的中心, 根据对称性可以得到 h s 2 2 d d 0, 0. d dL Lz zz z        (2) 另一方面, 在软、硬磁相的界面, 根据 Karl Weiers- trass 关系可得 图 1 计算模型 (a) 多层膜模型; (b) 平行取向情况; (c) 垂直取向情况 Figure 1 Model for the calculation. (a) Model of the multilayer; (b) parallel oriented; (c) perpendicularly oriented. 中国科学: 物理学 力学 天文学 2012 年 第 42 卷 第 7 期 669 s h 0 0 d d . d dz z A A z z       (3) 将(1)式代入欧拉方程 d , dd d F F z z                结合边界条 件(2)和(3)可求出能量极小值时的磁矩分布(与 z 的 关系): 2 h h 2 2 h h h s d (sin sin ) d (cos cos ), A K z M H               (4) 2 s s 2 2 s s s s d (sin sin ) d (cos cos ), A K z M H               (5) 其中s和h分别表示软、硬磁相中心的磁矩取向. 将 (4)和(5)式对与 z 积分可得 h 2 2 h h h h h d (sin sin ) 2 (cos cos ) 2π , h L z                        (6) s 2 2 s s s s s d (sin sin ) 2 (cos cos ) 2π , h L z                        (7) 其中, =(A/K)1/2是 Bloch 畴壁宽度. 方程(6)和(7)结 合边界条件(3)联立求解, 可以得到磁矩的空间分布 和磁滞回线. 另外, 边界条件(3)通过数学变换可以 写成下面的形式: s s 2 o 2 s s o s s h h 2 o 2 h h o h h (sin sin 2 cos 2 cos ) (sin sin 2 cos 2 cos ), A K h h A K h h                (8) 其中 o 是软、硬磁相界面的磁矩取向. 以下的计算主 要依据公式(6)–(8). 对于如图 1(c)所示的垂直于膜面取向的情况, 除 了(1)式所表示的三项能量之外, 还应该包括形状各 向异性能[19,20], 其自由能表达式为   h s 2 2 h h 2 h s 0 h 2 2 s 2 0 s s 2 s s 2 2 s 2 s d sin cos d 1 4π( ) cos d 2 d sin cos d 1 4π cos d , 2 L L F A K HM z M z A K HM z M z                                           (9) 后续的公式也需要作相应的修正. 2 成核场 成核是磁矩反转的第一步 , 而成核场也是矫顽 力的下限. 在 20 世纪 40 年代, Brown 提出著名的矫 顽力矛盾, 就是基于成核场的计算. 因此, 对成核场 进行系统的分析具有重要的意义. 在成核点, 磁矩方 向偏离量很小(即 1°) , 对(6)和(7)两式泰勒展开取 最低阶的两项并积分. 在积分时, (6)和(7)式的积分限 分别取为[h, o ]和[ o , s]并代入 z = 0 可以得到 2 s o s 1 s s 2 1 cos , π h L                (10) 2 2 h o o h h h h 2 1 ln 1 . π h L                        (11) 对界面上的约束条件(8)式泰勒展开并取最低阶 的两项可得 2 2 s h h h h o s s s o ( 1) 1 1 . ( 1) A K h A K h                         (12) 联立(10)–(12)式并消去 o , s, h, 可得平行膜 面取向交换耦合磁性多层膜的成核场公式: s 2 s s h h h s s sh 2 h h π tan 1 2 ( 1) . ( 1)π tanh 1 2 L h A K h A K hL h                 (13) 同样方法可得垂直膜面取向时的成核场公式: 赵国平等: 硬磁/软磁多层膜的成核场、磁滞回线、磁相图和临界厚度 670         2 ss s2 s s s 2 hh s2 h h h 2 h sh h h h 2 s ss s s s 2ππ tan 1 2 2ππ tanh 1 2 2π 1 , 2π 1 ML h K ML h K M A K h K M A K h K                                          (14) 式中 h =H/HK s和 hh =H/HK h为约化外场, HK s=2Ks/Ms s 与 HK h = 2Kh/Ms h 分别表示软、硬磁相的磁晶各向异 性场. 在(13)和(14)式中代入不同的材料参数(见表 1), 可以得到不同的软、硬磁多层膜体系的成核场随薄膜 厚度变化的曲线. 图 2 是根据(13)式计算的 SmCo5/Co 多层膜的成 核场随软磁相厚度变化的曲线. SmCo5是目前发现的 最硬的材料, 它的磁晶各向异性和矫顽力都位居首 位. 由图可见, 不同 Lh下的成核场都随 Ls增加而减小. 平行取向情况的成核场从硬磁相 SmCo5 的磁晶各向 异性场 HK h = 407 kOe, 单调减小到软磁相 Co 的磁晶 各向异性场 HK s =6 kOe. 垂直取向情况的成核场与此 类似 , 从 SmCo5 的等效各向异性场 (HK h)′=2[Kh 2(Ms h)2]/Ms h = 396 kOe, 单调减小到 Co 的等效各向 异性场(HK s)′=2(Ks2(Ms s)2)/Ms s=12 kOe. 当 Ls小于 硬磁相的布洛赫宽度的一半(h/2=1.3 nm)时, 由于硬 磁相 SmCo5的磁晶各向异性 K h远大于它的形状各向 异性 2(Ms h)2, 平行取向和垂直取向的成核场差别不 大. 随着 Ls的增大, 成核场越来越小, 两种情况下的 成核场之差也越来越大. 当 Ls  1.3 nm 时, 两者的差 别就比较明显. 值得注意的是, 两种情况下的成核场 都随Ls增加而单调减小, 随Lh增加而单调增大, 都不 会出现 Leineweber 等人[5]发现的平台(即在软磁相厚 度小于硬磁相的布洛赫宽度时, 成核场等于硬磁相 的磁晶各向异性场而不随软磁相厚度变化)以及Yang 等人[22]计算所发现的峰值. Aharoni[23], Asti 等人[11,16] 以及 Han 等人[24]都得到了与我们类似的结果. 详细 分析发现, 前述平台其实并不是一个真实的平台, 而 是因为用数值方法在这个区域找不到满足方程的解 所导致的虚拟平台 [10,20]. 而我们的解析分析则可以 避免这样的问题. 而 Zhao 等人[20]计算所发现的峰值 则是由于坐标系选取的不恰当所造成的. 应该说明 的是, 从理论上考虑成核场的前提条件是, 在成核点 磁矩方向偏离量很小, 这只有在二级磁结构相变时 才成立. 而在我们考虑的体系中, 同时计入了硬磁层 和软磁层的磁晶各向异性能, 在一定的软磁层厚度 情况下, 形核场处软磁层的结构变化可以是一级磁 相变, 此时计算形核场的前提条件不存在. 考虑了这 一因素以后, 峰值是有可能出现的. 其他软硬磁复合材料的成核场与此类似. 图 3给 出了 Sm2Co17/Co 多层膜的成核场随软磁相厚度变化 的曲线. 平行取向情况的成核场从硬磁相 Sm2Co17的 磁晶各向异性场 HK h =182 kOe, 单调减小到软磁相 Co的磁晶各向异性场HK s=6 kOe. 垂直取向情况的成 核场从 Sm2Co17 的等效各向异性场 (HK h)′= 2[Kh 2(Ms h)2]/Ms h = 175 kOe, 单调减小到 Co 的等效各向 异性场(HK s)′=2(Ks2(Ms s)2)/Ms s=-12 kOe. 两种情况 下的成核场都随硬磁相厚度的增加而增加. 但是硬 磁相厚度的影响只有在 Lh比较小时影响才比较显著, 当厚度大于 5 nm (约等于 3 倍的硬磁相布洛赫宽度) 时, 硬磁相对成核场的影响可以忽略. 实际应用的材 表 1 不同软硬磁材料的磁性参数[10,21] Table 1 Magnetic properties of various hard/soft materials 铁磁材料 K (107 erg/cm3) M (103 emu/cm3) A (107 erg/cm) HK (kOe)  (nm) FePt 7 1.15 10 121.7 3.77 Sm2Co17 5 0.55 12 181.8 4.87 Nd2Fe14B 4.3 1.28 7.7 67.2 4.2 SmCo5 17.1 0.84 12 407 2.6 Sm2Fe17N3 12 1.23 10.7 195 3.0 Co 0.43 1.43 10.3 6.0 15.4 -Fe 0.046 1.71 25 0.54 73.16 中国科学: 物理学 力学 天文学 2012 年 第 42 卷 第 7 期 671 图 2 (网络版彩图)SmCo5/Co 多层膜的成核场随软磁相厚 度变化的曲线 Figure 2 (Color online) Changes of nucleation fields for SmCo5/Co multilayers with the soft layer thickness. 图 3 (网络版彩图)Sm2Co17/Co 多层膜的成核场随软磁相 厚度变化的曲线 Figure 3 (Color online) Changes of nucleation fields for Sm2Co17/ Co multilayers with the soft layer thickness. 料 Lh 一般都大于这个宽度. 因此, 在以下的计算中, 除非特别说明, 我们都考虑 Lh比较大时的情况. 图 4 给出了平行取向的三种不同铁基复合磁性 多层膜的成核场随软磁相厚度变化的曲线 . 相对于 钴基材料而言, 铁基复合磁性多层膜的磁晶各向异 性、成核场和矫顽力都要低一些, 但是铁基材料的饱 和磁化强度和剩磁都比较大, 因此相对于钴基材料 更容易获得高磁能积, 并且价格也更便宜. 我们下面 主要讨论铁基复合磁多层膜的特性. 需要指出的是, 图 4 (网络版彩图)平行取向的三种不同铁基复合磁性多 层膜的成核场随软磁相厚度变化的曲线 Figure 4 (Color online) Nucleation fields for three different parallel- oriented composite multilayers as functions of the soft layer (iron) thickness. 目前文献中有很多关于 FePt/-Fe 纳米磁性材料的理 论计算, 但在大多数文献中, 人们采用的FePt材料的 磁晶各向异性常数都比较小[19,25], 一般为 2107 erg/ cm3. 由于众所周知的矫顽力矛盾[26]和磁能积矛盾[10], 这样计算看起来理论和实验符合得好一些. 实际上, FePt 材料在不同的晶化条件下会产生不同的晶体结 构, 对应不同的磁性参数. 特别是磁晶各向异性常数 会有很大的不同. 本文选取的 FePt 材料的参数来自 于文献[21], 磁晶各向异性常数为 7107 erg/cm3. 3 磁矩分布 成核是磁矩发生反转的第一步, 为全面了解复 合磁多层膜的反转特性, 我们根据公式(6)–(8)数值计 算出了磁矩反转过程中任意外场下平行取向多层膜 在垂直于薄膜平面方向的磁矩分布, 这些分布也是 计算磁滞回线的基础. 图 5 给出了 4 种不同软磁相厚 度的 FePt (20 nm)/α-Fe 磁性多层膜的磁矩空间分布 曲线. 对于图 5(a)所示的 Ls = 4 nm的情况, 成核发生 在外场 H=-35.1 kOe. 在外场大于这个外场时, 整个 体系的磁矩处于一个一致的取向, 即 0, 这也是 多层膜体系此前的饱和磁化方向. 由于软磁相的厚 度比较小(远小于-Fe 的布洛赫壁宽度 73 nm), 成核 场比较大, 并且成核时软磁相的磁矩偏转也比较大, 对应的 o 和s分别为 56和 69. 而硬磁相的表面磁 赵国平等: 硬磁/软磁多层膜的成核场、磁滞回线、磁相图和临界厚度 672 图 5 4 种不同软磁相厚度的 FePt (20 nm)/-Fe 磁多层膜在不同外场下的磁矩空间分布曲线 (a) Ls = 4 nm, (b) Ls = 8 nm, (c) Ls = 12 nm, (d) Ls = 25 nm Figure 5 Spatial magnetic distributions for four different soft layer thicknesses of the FePt (20 nm)/-Fe multilayers at various applied fields. (a) Ls = 4 nm, (b) Ls = 8 nm, (c) Ls = 12 nm, (d) Ls = 25 nm. 矩依然保持在原来饱和的方向上, 即h = 0, 因此在 成核时就形成一个比较明显的磁畴壁, 这个畴壁主 要分布在硬磁相. 当外场继续降低时, 畴壁继续向硬 磁相表面移动, 当外场降低到 H=35.8 kOe 时, 达到 体系的另外一个临界场, 即钉扎场. 在此之前的磁矩 分布如图 5(a)所示. 这个磁矩分布并不稳定, 外场继 续降低一个很小的数值就会使整个多层膜体系反转, 反转以后整个多层膜体系的磁矩达到另外一个一致 的取向, 即 180. 在 Ls较小时, 这个临界场也对应 于体系的矫顽力. 图 5(b)–(d)给出的磁矩分布与图 5(a) 类似. 随着软磁相厚度的增加, 成核场和钉扎场都有 不同程度的降低, 同时软磁相在成核时畴壁所占的 比例越来越大, 这增加了畴壁由软磁相向硬磁相移 动所需要的历程, 导致钉扎场和成核场之差越来越 大, 并且磁滞回线的矩形度也会越来越差(参见图 6). 如图 5(d)所示, 当 Ls = 25 nm 时, 成核时的 o 和s分 别为 15和 50, 即在成核时畴壁的绝大部分分布在 软磁相, 这一点与 Ls = 4 nm 的情况正好相反; 此外, 在 Ls = 25 nm 时, 钉扎场与成核场之差为 10.6 kOe, 是 Ls = 4 nm 情况下的约 15 倍. 4 磁滞回线、临界场和矫顽力机制 根据不同外场下的磁矩分布 , 对不同位置的 Mscos 进行平均, 可以得到宏观磁滞回线. 图 6 给 出了不同软磁相厚度下的 FePt (20 nm)/α-Fe 磁性多 层膜的磁滞回线. Ls = 3 nm 的磁滞回线为理想的矩形, 此时成核场和钉扎场相等, 除了  0和 180之外, 找不到稳定的磁矩分布, 矫顽力机制以成核为主. 这 种情况下数值解不容易给出准确的结果, 而本文第 3 节的解析分析具有明显的优势. Ls = 4 nm 的情况下的 磁滞回线形状与此类似, 由图 5(a)可见, 成核和钉扎 之间的间隙很小, 磁滞回线接近矩形, 只是成核场要 低一些. 随着软磁相厚度的增加, 成核场和钉扎场均 中国科学: 物理学 力学 天文学 2012 年 第 42 卷 第 7 期 673 降低, 成核和钉扎之间的间隙增大, 矩形度逐渐变差, 矫顽力与成核场分离, 但是仍然等于钉扎场, 矫顽力 机制变为钉扎. 图 6中 Ls= 10和 15 nm时的磁滞回线 就属于这种情况. 进一步降低 Ls, 成核场和钉扎场均 进一步降低, 矩形度变得更差, 矫顽力逐渐远离钉扎 场, 向成核场靠拢, 图 6 中 Ls= 20, 25, 30 和 45 nm 的 磁滞回线均属于这种情况. 这一区间成核场还不到 钉扎场的一半, 成核到钉扎的历程很长, 因此矩形度 和磁能积都比较低. 从以上讨论可以发现, 成核场 HN, 矫顽力 HC和 钉扎场HP这些临界磁场决定了磁滞回线的主要特征. 图 7 给出了 FePt (20 nm)/α-Fe 磁性多层膜的成核场、 矫顽力和钉扎场随软磁相厚度变化的曲线. 在 Ls 比 较小时, 矫顽力、成核场和钉扎场相等, 此时的磁滞 回线是矩形, 矫顽力机制为成核, 对应的复合磁体磁 相为刚性磁体. 当 Ls3 nm 时, 成核场和钉扎场发生 分离, 矫顽力等于钉扎场而大于成核场, 并且成核和 钉扎的间隙随着 Ls 的增加而增大, 此时的矫顽力机 制为钉扎. 磁滞回线的矩形度较刚性磁体为差, 对应 的复合磁体磁相为交换弹簧. 我们称这一临界厚度(3 nm)为第一临界厚度, 记为 Lcrit1. 当 L sLcrit2 = 15 nm 时, 矫顽力在成核场和钉扎场之间, 矫顽力机制从钉 扎逐渐变为成核. 此时的磁滞回线的矩形度进一步 降低, 对应的复合磁体磁相为退耦合磁体. Lcrit2 被称 为第二临界厚度. 需要指出的是, 对于给定的各向异 图 6 7 种不同软磁相厚度下 FePt (20 nm)/-Fe 磁性多层 膜的磁滞回线 Figure 6 Hysteresis loops for seven different soft layer thicknesses of the FePt (20 nm)/-Fe multilayers. 图 7 FePt (20 nm)/-Fe 磁性多层膜的成核场、矫顽力和 钉扎场随软磁相厚度变化的曲线 Figure 7 Nucleation, coercive and pinning fields as functions of the soft layer thickness for FePt (20 nm)/-Fe multilayers. 性常数, 在软磁层成核场处是一级磁相变还是二级 磁相变取决于软磁层厚度和界面交换耦合强度. 当 软磁层厚时(与畴壁厚度相当), 如图 6 所示, 将会出 现一级磁相变. 因此, 本文所讨论的形核场问题, 从 严格意义上讲, 只能局限于软磁层较薄时才成立. 5 磁相图和临界厚度 以上讨论的磁相图仅限于特定的 Lh, 即 Lh 比较 大的情况. 根据方程(6)–(8)我们可以通过计算得到不 同复合磁多层膜的磁相图 . 图 8 给出了 Nd2Fe14B/ -Fe 复合磁多层膜的磁相图. 中间的 U 型区域是交 换弹簧, 在它的左面和下面的狭长区域是刚性磁体, 右边是退耦合磁体. 硬磁相厚度很小(Lh 1.5 nm)时 只会出现刚性磁体. Lh  1.5 nm 时三种磁相都会出现. 当 Ls 4 nm 时出现刚性磁体, 当 Ls 17 nm 时出现退 耦合磁体. Lh 太小(1.5 nm)会严重影响复合磁体的 有效磁晶各向异性系数, 从而极大地降低矫顽力. 所 以在 Nd2Fe14B/-Fe 复合磁多层膜中获得巨磁能积, 软磁相厚度一般应小于 4 nm, 这也是 Nd2Fe14B/-Fe 复合磁多层膜的第一临界厚度. 其他复合磁多层膜的磁相图与此类似. 图 9 和 10 分别给出了 Sm2Fe17N3/Co 和 SmCo5/Co 复合磁多 层膜的磁相图. 与 Nd2Fe14B/-Fe 相比, 这些材料出 现刚性磁体的区域更小, 大量的区域都是退耦合磁 赵国平等: 硬磁/软磁多层膜的成核场、磁滞回线、磁相图和临界厚度 674 图 8 Nd2Fe14B/-Fe 复合磁多层膜的磁相图 Figure 8 Magnetic diagrams for Nd2Fe14B/-Fe composite multi layers. 图 9 Sm2Fe17N3/Co 复合磁多层膜的磁相图 Figure 9 Magnetic diagrams for Sm2Fe17N3/Co composite multil- ayers. 图 10 SmCo5/Co 复合磁多层膜的磁相图 Figure 10 Magnetic diagrams for SmCo5/Co composite multilayers. 体. 比如说 Sm2Fe17N3/Co和 SmCo5/Co复合磁多层膜 的第一临界厚度分别为 1.5 和 1 nm, 比 Nd2Fe14B/ -Fe体系小很多. 因此, Nd2Fe14B/-Fe复合磁多层膜 更易获得巨大的磁能积. 第一临界厚度是个很关键的尺度 , 这一尺度可 以通过考虑方程(1)中4 项系数的符号得到. 在成核 时能量的变化与 θ4满足如下关系: 2 4 42tan sin cos 2 cos ,E B v v v v v            (15) 这里 B 是一个正数, 参数和由以下两式给出: ss N s , 2 H ML v A  (16) s s h h . A M A M   (17) 在刚性磁体区域, 成核是不稳定的, 相应的能量变化 大于 0; 而在交换弹簧区域, 成核是稳定的, 相应的 能量变化小于 0. 让(15)式等于 0, 我们可以得到[10]   s h 2s crit1 s h s 2 1 tan . A M v L v M K    (18) 即第一临界厚度与硬磁相的磁晶各向异性的平方根 成反比, 这一点与 Kneller 的估算公式[1] s h crit1 π / 2L A K (19) 一致. 根据公式(18)和(19)我们可以得到不同复合磁 多层膜的临界厚度, 见表 2. 由表 2 可见, 由公式(19) 算出的第一临界厚度比由公式(18)算出的大. 一般来 说 , 临界厚度的理论值比实验值来得小 , 意味着 Kneller 的估算公式(19)比我们的精确公式与实验符 合得更好. 经过分析, 我们发现在计算模型中忽略了 一些微结构, 可能是导致理论和实验差别比较大的 原因. 这些微结构极大地降低了硬磁相的有效磁晶 各向异性. 根据公式(18)和(19), 这会导致较大的第 一临界厚度. 6 结论 综上所述, 我们可以得到以下结论. 纳米复合磁多层膜的成核场随软磁相厚度的增 加而单调降低, 随硬磁相厚度的增加而单调增加, 不 会出现平台和峰值. 其中, 硬磁相厚度只在Lh比较小 时有比较明显的影响, 而软磁相厚度则在复合磁多 层膜的所有厚度区域对成核场和磁滞回线都有比较 中国科学: 物理学 力学 天文学 2012 年 第 42 卷 第 7 期 675 表 2 不同硬磁/软磁多层膜的临界厚度计算值及其对应的成核场 Table 2 Calculated critical thicknesses and the corresponding nucleation fields for various hard/soft multilayer 材料组合 临界厚度 (nm) 成核场 (kOe) 临界厚度估算值 (nm) FePt/-Fe 2.9 47.5 4.20 Nd2Fe14B/-Fe 3.8 25.3 5.36 Nd2Fe14B/Fe65Co35 3.0 26.8 4.38 Nd2Fe14B/Co 2.6 40.0 3.44 Sm2Fe17N3/-Fe 2.3 78.9 3.21 Sm2Co17/Fe65Co35 1.8 63.8 4.06 Sm2Fe17N3/Fe65Co35 1.8 85.1 2.62 Sm2Fe17N3/Co 1.6 111.5 2.06 SmCo5/-Fe 1.6 150.5 2.69 SmCo5/Fe65Co35 1.2 163.7 2.20 SmCo5/Co 1.1 211.9 1.72 显著的影响. 当软磁相厚度 Ls较小时, 钉扎场等于成 核场, 磁滞回线为矩形, 对应的磁相为刚性磁体; 随 着 Ls 的增大, 钉扎场与成核场之间的间隙逐渐增大, 磁滞回线的矩形度变差, 磁相由刚性磁体变为交换 弹簧磁体; 随着软磁相厚度进一步增大, 硬磁相和软 磁相的磁矩反转相对独立, 磁滞回线的矩形度和磁 能积进一步恶化, 磁相由交换弹簧磁体变为退耦合 磁体. 刚性磁体变为交换弹簧磁体的第一临界厚度 与硬磁相的磁晶各向异性常数的平方根成反比, 与 Kneller 的估算公式一致. 实验中各种各样的微结构 极大地降低了硬磁相的有效磁晶各向异性, 导致临 界厚度的实验值比理论值大很多. 参考文献 1 Kneller E F, Hawig R. 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