非热等离子体发生器去除苯

非热等离子体发生器去除苯 非热混合沸石等离子体反应器分解低浓度苯 参考文献:Removal of Dilute Benzene Using a Zeolite-Hybrid Plasma Reactor 摘要:使用BaTiO3和沸石颗粒的混合物包装等离子反应器对苯进行分解。反应器性能通过测量等离子体放电时吸附在固体表面来鉴定。混合反应堆的分解效率是钛酸钡单独包COx 装的传统等离子体反应器1.4—2.1倍。苯在沸石结晶孔的表面比在其内部反应更快。此外， 沸石的存在抑制的生成。 NOx 关键字:吸附剂，苯，分解，非热，沸石，等离子 背景介绍:非热等离子体中的电子温度可达10E4k以上，而离子和中性粒子的温度只有300-500k。因而非热等离子体不仅由于其电子具有足够高的能量，能使反应物分子火花进而引发化学反应之外，也因其反应体系能在相对低温的情况下进行而使其具有投资少、运行成本低等优点，使用气体放电法产生非热等离子体。 许多研究人员报道说，化学在非热等离子体反应器的反应，如表面放电反应堆，介质阻挡放电反应堆，填充床式放电反应堆脉冲放电反应器和毛细血管管式放电反应堆，导致分解出许多挥发性的有机化合物。之后，研究组试图通过氧化的手段来分解稀释的甲烷、四氯化碳和苯混合物，但是这个装置有很大的缺陷包括，能量利用率低，且在分解过程中产生氮氧的有害物质。另外，选择用了氧化铝混合反应堆。这是一种包装钛酸钡和多孔三氧化二铝颗粒，以多孔三氧化二铝作为吸附材料的装置。因为三氧化二铝永远有良好的吸附有机物的能力同时还能吸收电子。这种新型的反应堆具有较高的分解效率，较高的选择性及较低的氮氧化物和碳氧化物的生成率。最后通过试验选择了沸石作为吸附剂是因为它比氧化铝各方面性能都要良好。 试验方法: A. 包装材料 商业分子筛MS-3A,-4A,-5A和-13X(默克公司)，被用作沸石颗粒直径为2毫米的小珠， 钛酸钡(BT)的颗粒，直径1毫米相对介质常数4000 B. 等离子体反应系统 为了表征混合反应堆的性能使用传统的反应堆作为参考反应堆如图一。 内圆柱电极是10毫米，外电极直径为30毫米。BT颗粒和(或沸石颗粒)装两个同心圆 电极之间，通过聚四氟乙烯固定在板两端。 图一.(a)传统反应堆 (b)加入钛酸钡的反应堆 C(气体仪 苯在反应产物和未反应的浓度通过傅立叶变换红外光谱仪来检测。苯，一氧化碳，二氧 化碳，一氧化氮和二氧化氮的含量是通过它们的吸收峰来测定的，其吸收峰 ,1,1,1,1,11037.8，2296.3，2128.0，为1876. 0和1613.4厘米。 cmcmcmcmcm实验前，沸石下在氮气环境下加热400?或500?60分钟，以除去杂质硫。为避免空气影响试验，因先将沸石与BT颗粒至于氮气环境中，然后放入等离子体反应器。 操作步骤如下: 1.反应气体持续通入反应器知道出口的苯含量保持不变; 2.记录放电功率，同时设置输入功率为6W/min，并保持29分钟; 关闭电源，测180分钟。 3. 结果与讨论: A. 在沸石反应堆中去除苯的特性 图2显示了沸石混合反应堆中苯浓度和 反应时间的函数。图中所示的阴影区域 为进料浓度(200 ppm)和出口浓度的 差，即分解程度。 除了MS- 13X混合反应堆，其余反应堆 均表示出对电源的延迟响应[图. 2A-C]后， 而传统的反应器实验则表现出对电源的 快速响应[图.2(E)]。另一方面， 在MS-13X的混合反应堆，在连续观察下 没有检测到气相苯，不管电源是否被打开 或关闭。 这种现象可能是由于沸石内部存在微小空 洞而产生的吸附特性所导致的。MS-3A，-4A， -5A和-13X的微孔大小分别为0.3,0.4,0.5 和1nm。由于苯的分子大小大约为 0.59nm所以不能被前三者吸附。 图2.沸石反应堆中苯浓度与时间的关系 B. 二氧化碳和一氧化碳的形成 图3.实验中产生的二氧化碳的含量 图4.实验中产生的一氧化碳的含量 为了详情了解苯的分解，调查沸石混合反应堆中氧化产物的行为。图3和图4分别表示二氧化碳和一氧化碳，曲线e则是常规反应堆的曲线，保持恒定。 bcd三条曲线线对二氧化碳的响应很慢，而线a则形成鲜明对比，另外关掉电源后二氧 化碳的衰减也有同样规律。这就表明二氧化碳分子被沸石中的微孔吸附了，以为二氧化碳分子的大小为0.33nm。另外一氧化碳在电源关闭时显示出了极快的反应速度。 为了检测吸附的碳氧化物，通过升温来使其脱吸附并进行测量(TPD)。把沸石从装置中取出置于充满氮气的石英管中。从室温开始以10摄氏度每分钟加热至500，通过红外光谱来测量。图5显示了吸收碳氧化物的含量，-13X>5A>4A>>3A，而且大部分为二氧化碳。 表1.实验中碳氧化物和氮氧化物的总量 表1显示了等离子体反应和TPD实验中分别产生的二氧化碳及其总量，包括传统反应堆和沸石混合反应堆。二氧化碳和一氧化碳的比值在13中最高说明沸石表面性质在对一氧化碳的选择中有重要作用。产生的是传统的1.4到2.1倍。 外部表面积相对于内部微孔来说是十分微小的。由于13体积太大，所以颗粒中外表面积小于其他。 图5.用tpd方法测量的沸石中的图6.实验中产生的氮氧化物的含量 二氧化碳含量 C. 氮氧化物的形成 用同样的方法进行测量见图6，图7。 由于一氧化二氮的大小为0.33nm，所以对0.4-0.5nm微孔有延迟效应。同时通过TPD实验表明一氧化二氮的总量与普通的无区别，见图8。 图7.用tpd方法测量沸石中氮氧图8.实验中产生的一氧化二氮的 化物的含量 含量 D. 结论 为了提高能源效率的等离子体反应器并抑制副产物的形成，等离子体反应器中加入沸石、分子筛和铁电材料。实验测量的各种气体包括分解后释放到空气中的和吸附在沸石中的两部分，从而看出其分解效率是普通反应器的1.4-2.1倍。可以从加大吸附面积和优化等离子体放电循环的时间间隔来提高效率。同时发现在表面分解比在内部微孔分解更容易。除一氧化二氮外，其余氮氧化物为普通的0.6-0.8。