高斯核混合物的结构和动力学在组成和浓度上的异常现象

高斯核混合物的结构和动力学在组成和浓度上的异常现象 一、引言: 我们报道了高斯核粒子系统中双组分液体混合物的分子动力学仿真结果，目的是为了关注示踪热扩散率和相关静态对如何取决于温度、粒子浓度及其构成情况。在较低的粒子浓度下，这些系统像简单的原子混合物一样运动。但是，在浓度适中的情况下，两种物体的简单粒子动力学就大不一样，从而引起以下的异常现象。无论在固定结构上液体浓度的增加，还是在固定粒子浓度下大微粒摩尔数的增加，都会增加大微粒的示踪热扩散率，并降低小微粒的示踪热扩散率。事实上，在粒子浓度足够高的情况下，大微粒比小微粒具有更高的流动性。这样的每一个动力学行为都伴随着相应的结构化趋势，它的特征就是浓度或者结构如何影响相关静态对的强度。特别地，这里所观察的动力学趋势和单一的实证尺度法相 这种尺度法把适当化的示踪热扩散率和它的成对相关性能导致多余的一致， 熵联系在一起。 二、正文: 通过高斯核对势含相同粒子的液体的相互作用已经成为最近调查研究的课题，根据1976年Stillinger的介绍，在这一模型系统上保持持久的兴趣部分是因 计算机上易处理的有效排斥颗粒的理为这样一个事实:高斯核势是一个简单并且 想物，它能存在于大分子或自组装结构。高斯液体在研究方面同样是一个引人注目的模型，因为它展现了很多和分子或有更复杂相互作用的液体系统相联系的不同物理性质。例如，在很低的温度下，高斯液体展现了一个冻结过渡的内角、负面的热膨胀和压缩性等温增加了恒压冷却。虽然高斯液体的结构和动力学特性定性地相似于在低粒子浓度下的简单流体，但是他们在足够高的粒子浓度下就会变得异常。例如，简单粒子动力学、自动扩散率等等在增加颗粒含量变得越来越快。 在低于高粒子浓度的高斯气体结构力学性能之间的差异能定性地理解为高斯形式的斥力，在低浓度、低温的情况下，平均颗粒的分离比相互作用的范围大，因此，碰撞时出现大幅排斥的部分高斯核势成为典型粒子样品。在这些条件下， 浓度很小的增加就能导致建立短期静态的内在联系，但是，在足够高的浓度下，高斯核势的有界形式允许平均颗粒分离比相互作用范围小得多。因此，粒子就能有效地穿透，并不断承受周围粒子的斥力，这些斥力相互抵消，从而创造一个均匀场。进一步地增加浓度只会使这种效果更加显著，推动高密度系统成为一个像理想气体的结构。 尽管最近研究的结果表明异常动力学趋势与上文提到的结构异常有紧密联系，但人们仍不太了解粒子浓度和扩散率之间异常联系的微观起源。特别地，高斯核液体均衡展示了自扩散率和两体过度熵的半定量放大关系，有趣的是，这种关系是正常的，在这种意义上，它与所观察到的各种各样的简单流体是一样的，不具有结构或动态的异常。换一种说法，当增加电场强度而不是颗粒浓度时，高斯势流体均衡的异常扩散就会消失。 在这篇论文中，我们通过分子模拟、高斯核微粒的二元混合，更深地探索了复杂流体中简单模型在结构和动力学上的关系。流体阶段这些系统的行为已经研究得很透彻，但是这里我们呈现的是关于流体静态相关性和在两种成分中示踪扩 散率的第一次研究。 具体地说，我们研究了以下问题:这些物理量如何依靠粒子浓度和混合物组成;是否高斯核混合物中两种成分的示踪扩散率趋向紧密耦合,它们是不是以单一的方法来测量整体强度的内在联系,另外，或者，是否两个物体的简单粒子动力学有着显著的解耦现象等等一系列问题。 为了解决这些问题，我们用分子动力学模拟探讨双组分平衡液体混合物通过 2,,,()exp[(/)]rr,,ijijij高斯核形式的相互作用，，这里，r表示粒子间距，参,,ijij数和分别表示粒子间相互作用的能量大小和范围。鉴于我们想了解均衡二元流体的运动，我们把数值列入适当混合物的参数里，采用前人介绍的参数设置: 220.5,,,,，0.5[],,,0.665,,,0.944,,,ABAABBBBAAABAAAABB;;; 3.2,AA把所有对颗粒间的分离势取为，并认为两个物体的粒子具有相同的质 mm,AB量，即。 我们用微正则系统进行仿真，数值上运用牛顿运动方程，并用N=3000高斯核粒子，体积V用来标识总的浓度减少情况。为了知道单粒子物体的动力学情 t,,况，可以通过计算示踪扩散率，其中将时间趋于无穷()。运用到方程中: (2)(2)sxs,,ii (2)si其中，由下式给出: (2)x,sji,,,，[()()()1]grIngrgrdr,ijijij,2kjB 应用仿真数据研究的第一个问题是两种物体的单粒子动力学如何紧密耦合的，是否微粒浓度的增加会导致特定物体的结构绩效解耦合，反过来使粒子A和B的动力学趋于一致,表一是计算了的示踪扩散率，表一中(a)和(b)表 (2),sDAA示和 的负相关关系。 需要指出的是，虽然我们关注表一中特定合成物和温度，这些趋势在系统中变化范围却是很大的。 为了定量地测量单粒子动力学和结构的一致性，我们进一步对高斯核流体的运动进行研究，表2体现了一种混合物扩展的情况。有趣的是，这种普遍性不仅使每种粒子的温度、密度、示踪扩散率的相互依赖性瓦解，并且在高斯核流体中两种物体的运动情况也得不到求证。 接下来我们研究的是混合物如何能够影响示踪扩散率，表3给出了研究情 3,,,0.2AA况:和预期中的一样，在一个很低的浓度下()，体系中浓度变化的反应情况是正常的，这和简单原子相类似。在这些条件下，增加一个更大微粒A的摩尔数能有效地增加流体中的分子数，这反过来会减少迁移率并增加两种微粒局部结构的碰撞大小。另一方面，在很高的浓度下，高斯核势能允许重要颗粒的 重叠物理变化。 三、总结: 我们了这种高斯核混合物中两种物体解耦运动的最终表现。具体地说， 结构和动力学趋势由正常变为异常的临界密度对两种物体来说大不相同。理论上大微粒物体在一个总体密度较低的情况下就会变得异常，这意味着在中间流体密 30.20.4,,,,AA度中有一个相对较宽的范围，大约是:，在这样的范围内，微粒A的结构和动力学表现异常，而微粒B则表现正常。 1998,2010年期间与之相关的其他文章: 1、文章标题: Electronic structure and effective chemical and magnetic exchange interactions in bcc Fe-Cr alloys 参考文献: Korzhavyi PA, Ruban AV, Odqvist J, PHYSICAL REVIEW B, PHYSICAL REVIEW B 79, 054202(2009) 2、文章标题: Li local environments and the dynamics in the Li1+xV308 insertion electrode 参考文献: OnodaM, Miyasaka S, Mutoh T, JOURNAL OF PHYSICS-CONDENSED 26, 4057-4071(2005) MATTER 17,